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238Pu低能光子源衰变γ能谱识别

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2024年10月7日发(作者:旗恩霈)

238Pu低能光子源衰变γ能谱识别

许旭;刘佳强;陆景彬;刘玉敏;马克岩;杨东;刘运祚

【摘 要】利用同轴P型高纯锗探测器,对X荧光分析的238 Pu低能光子源进行γ

能谱分析,并对233 Pa、224 Ra、212 Pb、212 Bi及208 T l的特征γ射线进行

分析,确定上述核素的来源.其中,233 Pa是生产238 Pu的原料237 N p的衰变产

物,224 Ra、212 Pb、212 Bi及208 T l均为生产238 Pu的副产物236 Pu的衰

变子核.能量为350、440、844、1014、1130、1266、1368、1454 keV的γ射

线是α粒子轰击源封装材料引起原子核库伦激发或γ射线照射周边环境引起核激

发产生.进行效率刻度后,使用γ能谱法计算各放射性核素的活度,并根据放射性平衡

计算各放射性核素的质量.通过对238 Pu源γ能谱的分析,建立计算放射性同位素

活度与质量的方法.%The gamma spectrum of 238 Pu low energy photon

source which was used for X-ray fluorescence analysis was analyzed by

using P-type coaxial HPGe detector .There were characteristic rays of 233

Pa ,224 Ra ,212 Pb ,212Bi and 208 Tl in the spectrum except the

characteristic gamma rays of 238 Pu .233 Pa was the decay product of 237

Np ,which was the raw material used to produce

238Pu .224Ra ,212Pb ,212Bi and 208Tl were the daughter nuclei of 236

Pu ,which was by-product in the process of 238 Pu's production .Gamma

rays of 350 ,440 ,844 ,1014 ,1130 ,1266 ,1368 ,1454 keV were caused by

coulomb exci-tation that alpha particles bombarded encapsulation

materials of the source ,or nuclear excitation that gamma rays irradiated

surroundings .After the basis of efficiency calibra-tion ,the radioactive

activity of each radioactive nuclide was calculated by gamma ray

spectrometry .The quality of each radioactive nuclide was calculated

derived from the principle of radioactive equilibrium .Through the analysis

of 238 Pu's gamma ray spec-trum ,the method to calculate the

radioisotope activity and the purity of radioactive sources was offered .

【期刊名称】《同位素》

【年(卷),期】2017(030)004

【总页数】10页(P249-258)

【关键词】238Pu低能光子源;特征射线;γ能谱法;效率刻度

【作 者】许旭;刘佳强;陆景彬;刘玉敏;马克岩;杨东;刘运祚

【作者单位】吉林大学物理学院,吉林长春 130012;吉林大学物理学院,吉林长春

130012;吉林大学物理学院,吉林长春 130012;吉林大学物理学院,吉林长春

130012;吉林大学物理学院,吉林长春 130012;吉林大学物理学院,吉林长春

130012;吉林大学物理学院,吉林长春 130012

【正文语种】中 文

【中图分类】O571.32

238Pu放射性同位素是常见的人造放射源之一,为温差核电池常用的燃料,具有

良好的辐射特性和物理特性,能满足空间辐射安全的要求,被制成放射性同位素热

源广泛用于深空探测等领域[1-2]。同时,238Pu也是同位素X射线荧光分析技术

中的一种主要激发源,单色性好,可以激发元素周期表中第23~35号元素的K系

和第56~83号元素的L系特征X射线(KX,LX),利用238Pu源的X射线束穿透各

种物质的线性吸收特性与散射性能,可以制成各种涂层的厚度计、密度计[3]。

238Pu低能光子源的工作射线是238Pu α衰变后产生的U的KX和LX射线,能

量在11.6~21.7 keV,但238Pu源含有其他放射性杂质且238Pu本身及其子核

均会产生100 keV以上的γ射线,干扰射线与工作射线一起照射样品后产生非相

干散射,散射射线会引起样品原子激发,这种荧光增强效应与样品的元素含量相关,

在标准样方法中会影响分析精度。探测器分辨率不理想时,高能γ射线引起的散

射会增加本底计数,影响分析精度,应用在厚度计、密度计时,高能γ射线与X

射线吸收常数不同也会影响测量精度。本研究对中国原子能科学研究院生产的

238Pu低能光子源衰变γ能谱进行识别,分析40 keV到1.8 MeV能量区间所有

峰的形成原因,识别238Pu源中放射性杂质,并使用γ能谱法计算在能谱上有特

征峰的放射性核素的放射性活度。

同轴高纯锗探测器:GEM-MX5970P4 P型,ORTEC公司,晶体大小191 cm3,

能量响应范围40 keV~3 MeV,122 keV处半宽度0.9 keV,峰康比62∶1,相

对效率38%。

实验室用标准源及待测238Pu源性质列于表1。

152Eu源为薄膜源。称取16~20 mg 152Eu标准液滴在预先蒸镀100 mg/cm2

的金箔并喷涂硅胶的聚乙烯-醋酸乙烯(VYNS)薄膜上自然晾干,制成VYNS薄膜源

[4-5],可视为直径2 mm的面源。

238Pu低能光子源结构示于图1[6],可视为直径为8 mm的面源,源活性区前有

约1 mm厚的铍窗。

2.1 能量和效率刻度

将高纯锗探测器高压调至2 400 V,放大51倍,系统稳定10 h后测量标准源

137Cs,在距探头0、3、7 cm位置分别测量600 s,152Eu在距探头0、3、5、

7 cm位置分别测量1 800 s,进行能量和效率刻度,本底谱测量4 h。

探测效率计算公式:

式中,n为特征峰计数率;I为特征γ射线绝对强度。

过渡系数计算公式[8]:

式中,nd1为效率刻度源距探头距离为dl时全能峰计数;nd0为效率刻度源距探

头距离为d0时全能峰计数。

2.2 能谱中峰的识别

放射源的γ能谱中峰的性质取决于放射源的特征γ射线、特征γ射线的分支比、

源出射射线与探测器的相互作用、探测器与源之间的几何性质以及屏蔽物、吸收体

的材料和大小[8]。238Pu 低能光子源能谱中主要的峰是238Pu 衰变的γ射线,

由238Pu的衰变方式可知,238Pu 衰变子核234U半衰期足够长,在测量时间内

不再发生衰变。

2.3 238Pu放射性活度

由238Pu的能谱分析可知,238Pu低能光子源的主要杂质为237Np和236Pu及

其衰变子核,通过γ能谱法测定放射源中各类放射性核素的活度和质量。根据

152Eu标准源作出的源紧贴探头的效率刻度曲线函数计算待测源活度,即:

式中,η为源形状与效率关系系数;N′为待测源特征峰计数;μ′为待测源封装材料

衰减系数,cm-1;t′为待测源封装材料厚度,cm;I′为对应特征峰绝对强度;εr

为待测源特征峰对应能量上该标准源的探测效率;μ为标准源封装材料衰减系数,

cm-1;t为标准源封装材料厚度,cm;A′为待测源活度,Bq;A为标准源活度,

Bq。

3.1 能量与效率刻度

将238Pu距探头0、2、4、7、14 cm分别测量1 800 s,本底谱测量4 h,发现

本底中存在40K、226Ra和232Th的特征射线,但计数率低于0.005 s-1。

238Pu距探头在不同距离下的γ能谱示于图2。

利用测得的152Eu γ能谱对高纯锗探测器进行效率刻度,选取152Eu距探头5

cm时测得的能谱中244.7、344.3、411.1、444.0、488.7、503.5、586.3、

678.6、688.7、778.9、810.5、867.4、919.3、1 085.8、1 112.1、1 212.9、1

299.1、1 408.0 keV等18个特征峰,根据公式(1)进行效率刻度,结果示于图3。

低于200 keV时残差增大,高于200 keV的能区多项式拟合残差小于3%,在双

对数坐标中随能量的增加,探测器效率近似为线性递减。

通过上述18个特征峰在源与探头不同距离的计数率,根据公式(2)计算出不同测量

位置的峰效率过渡系数η,计算结果列于表2。

由152Eu距探头5 cm时测得的能谱和5 cm到0 cm的效率过渡系数,得探测器

0 cm处的探测效率,并用蒙特卡罗程序(MCNP)模拟得探测器0 cm处的探测效

率,对比发现,高纯锗探测器在244 keV~1.4 MeV的能量区间内探测效率与能

量呈双对数线性关系(图 3),拟合得到源紧贴探头的能量与效率刻度曲线函数:

式中,E为能量位置,εr为探测效率。

3.2 能谱中峰的识别

238Pu衰变γ能谱中峰的来源可分为238Pu的全能峰,放射源中其他放射性杂质

及其衰变子核的全能峰以及源活性区释放出的粒子与源封装物相互作用产生的次级

射线等。

3.2.1 238Pu全能峰

在能谱中根据能量和计数比例,确定了238Pu 的特征γ射线,结果列于表3。

除238Pu 的特征γ射线外,能谱中还有大量未知峰,对不同距离下的峰面积进行

统计,结果列于表4。

由表4结果可知,随源与探头距离变化,未知峰的计数率比例变化(0 cm/2 cm和

2 cm/4 cm)多数在1.5~3倍之间,而全能峰和二重和峰的计数率分别正比于立体

角Ω和立体角的平方Ω2,因此同样距离下加和峰计数随源与探头距离比例变化(0

cm/2 cm)应在10倍左右,结合对238Pu 衰变到234U 的能级纲图中有级联关系

的两条γ射线进行加和,未发现相应能量位置存在峰,排除加和峰的存在。反散

射峰主要在200 keV能量位置,根据全能峰与对应的反散射峰关系公式Eγ′=,Eγ′

为反射峰能量,keV;Eγ为对应全能峰能量,keV;m0c2为电子静止能量,511

keV。将200 keV附近的峰反推全能峰,没有未知峰能量与之对应,排除反散射

峰的存在。不同源距下计数率比例变化(0 cm/2 cm和2 cm/4 cm)在1.5~3倍之

间的未知峰变化规律与全能峰一致,表明射线是由放射源源体出射。

3.2.2 238Pu源中放射性杂质识别

由表4选取最强的一条未知峰能量312.04 keV,计数率随距离变化符合全能峰变

化规律,查找能量和强度对应的特征射线[9],认为是233Pa β-衰变到233U 时由

+退激到+产生的能量为311.9 keV 的γ射线,并在能谱中找到了233Pa β-衰变

到233U的其他特征射线,结果列于表5。

通过堆内辐照237Np发生(n,γ)反应产生238Np,238Np发生β- 衰变产生

238Pu[6]。237Np的反应链示于图4。

制取238Pu源时,将237Np堆内辐照后获得237Np-238Pu 混合物,通过萃取

和纯化后仍含有一定的237Np杂质,而233Pa 为 237Np的衰变子核,衰变链为

长时间以后(t≥188.825 d),子体的核数目和放射性活度达到饱和,并且子母体放

射性活度达到长期平衡[10]。由于237Np和233U 衰变产生的γ射线绝对强度很

小,并且100 keV以下能量区间存在多个强特征峰,KX射线将弱峰湮没,只观察

到237Np在100 keV能量以上绝对强度较大的一条Kβ2射线111.5 keV。

由238Np的反应链[11]可知,在生产238Pu 的过程中,会产生一定副产物

236Pu,一种是238Pu 被中子辐照发生(n,3n)反应生成236Pu;另一种是237Np

被中子辐照发生 (n,2n) 反应生成236Np,236Np发生β-衰变生成 236Pu。

236Pu 的衰变链示于图5,长时间(约14.3 a)后,236Pu几乎全部衰变为232U

及其子核,达到232U-208Pb的长期平衡,其中子核212Bi和208Ti是强γ 放射

源,而其他放射性核素衰变产生的γ射线绝对强度较小。在能谱中找到了224Ra、

212Pb、212Bi、212Po、208Tl衰变的特征γ射线,并在能谱中识别了277.4、

288.2、328.0、785.4 keV等未发现的弱峰,结果列于表6。其中,能量为1

592.5 keV的峰为208Tl的特征γ射线2 614.5 keV的双逃逸峰。

3.2.3 α粒子和γ射线产生的次级γ射线

国产238Pu低能光子源的封装结构为:把238Pu的硅酸盐玻璃作为釉层,烧结在

高氧化铝陶瓷表面,源壳为蒙乃尔合金(镍合金),铍窗焊封,钨-银合金背托[3],

在100 keV 以下能量区间,发现了Pb 和W 的KX 射线,分别是58.0 keV (W 的

Kα2)、59.3 keV (W 的Kα1)、67.2 keV (W 的Kβ1)、69.1 keV (W 的Kβ2)、

72.8 keV(Pb 的Kα2)、75.0 keV(Pb 的Kα1)、84.9 keV(Pb 的Kβ1)、87.3

keV(Pb 的Kβ2),实验中探测器在低本底铅室中,放射源出射的低能γ射线轰击

屏蔽材料铅产生了铅的KX射线,这四条KX射线的计数率不随放射源与探头距离

变化(表4)。钨的KX射线计数率随源与探头距离变化规律与全能峰规律相似,是

由放射源出射的低能γ射线轰击钨-银合金背托产生。

由238Pu 低能光子源的结构可知,238Pu 出射的α射线和γ射线与铝、镍、硅

酸盐里的镁、钠等元素的原子发生核反应或库伦激发,例如238Pu 出射的γ射线

与27Al 核发生 (γ,γ′) 反应使27Al 核处于激发态,最低和次低激发态退激产生能

量为843.7 、1 014.5 keV 的两条γ射线,238Pu 出射的α射线与27Al 核发生

(α,γ) 反应生成31P核,31P核的最低激发态退激产生能量为1 266 keV 的γ射

线,类似这种机制产生的γ射线列于表7。

对238Pu能谱中的峰进行识别和来源分析后,将所有峰位在能谱图上进行标注,

并给出核素信息,结果示于图6。

3.3 238Pu源放射性活度与质量

使用MCNP程序,模拟在0.1~1 MeV能量区间每隔0.1 MeV设置一个γ射线

能量,直径2 mm前端有1 mm VYNS薄膜的面源和直径8 mm前端有1 mm铍

的面源在紧贴高纯锗探头情况下的能量沉积情况。模拟结果示于图7,可以看出这

两种不同形状的源在不同吸收体阻挡下,出射的0.1~1 MeV能量区间的γ射线

在高纯锗晶体中引起的计数情况几乎相同,可忽略源形状和源封装材料不同对探测

效率造成的影响。同时,标准源152Eu和被测源238Pu在高纯锗探测器测量中死

时间均低于4%,死时间的计数损失可以忽略。

使用238Pu源与高纯锗探头紧贴所测得能谱,在0.3~1.1 MeV能量区间每个放

射性核素选取多条强度较大且无重峰的特征峰,根据简化公式A′=A,用多条特征

峰计算目标核素放射性活度后求平均值,计算的活度列于表8。由表8结果可知,

238Pu的放射性活度为(1.76±0.18)×109 Bq,根据出厂活度计算实验时238Pu

源的活度为1.71×109 Bq,与γ能谱法实验测量值较为符合。在长期平衡下,同

一衰变链的放射性核素活度应相等,但由于效率刻度精度、核素γ射线强度过弱

使全能峰计数较少、本底干扰等因素造成计算出的活度误差较大,活度值不同,但

在同一数量级上。

根据公式m=计算出各核素的质量,其中A为该核素放射性活度,Bq;M为摩尔

质量,g/mol;λ为衰变常数,s-1;NA为阿伏伽德罗常数。计算得到238Pu质

量为(2.78±0.28) mg,237Np质量为(72.93±11.39) μg,其他核素质量在ng数

量级以下,可忽略不计。

本研究通过对238Pu低能光子源衰变γ能谱的识别,分析了40 keV~1.8 MeV

能量区间所有峰的形成原因,并使用γ能谱法计算放射性核素特征峰的放射性活

度。具体结论如下:

(1) 238Pu低能光子源能谱中的主要干扰射线是237Np、233Pa、224Ra、

212Pb、212Bi和208Tl衰变产生的γ射线,来源为生产238Pu的原料237Np

及其衰变子核,生产238Pu的副产物236Pu的衰变链中的多个子核;有些子核衰

变产生的γ射线绝对强度过小,如232U、228Th、220Rn、216Po、212Po没

有在能谱中发现其特征γ射线。

(2) 放射源出射的射线会与源封装材料及周围环境材料发生核反应或核外电子激发,

比如238Pu出射的α粒子和γ射线与源的烧结材料中的Al、Mg、Na、衰变产物

208Pb和源壳材料Ni发生核反应或库仑激发,退激释放出γ射线,低能γ射线激

发了背托材料W和铅室材料Pb 的核外电子,退激形成特征X射线。

(3) 对238Pu低能光子源进行分析,测得238Pu源活度为(1.76±0.18)×109 Bq,

与根据出厂活度计算出实验时238Pu源的活度1.71×109 Bq较为符合,其余杂

质核素的活度在102~103 Bq数量级。238Pu质量为(2.78±0.28) mg,主要杂

质为237Np,质量为(72.93±11.39) μg,其余杂质在ng数量级以下。

(4) 238Pu低能光子源出射孔为铍窗,α粒子轰击铍会产生中子,但其产额远低于

国家标准《电离辐射防护与辐射源安全标准》规定的限制剂量当量[12]。对于铍窗

或铝窗的HPGe探测器,在测量大活度α裸源的γ射线时要考虑α粒子与铍或铝

发生(α,n)反应,产生中子可能会对锗晶体造成损伤。

【相关文献】

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2024年10月7日发(作者:旗恩霈)

238Pu低能光子源衰变γ能谱识别

许旭;刘佳强;陆景彬;刘玉敏;马克岩;杨东;刘运祚

【摘 要】利用同轴P型高纯锗探测器,对X荧光分析的238 Pu低能光子源进行γ

能谱分析,并对233 Pa、224 Ra、212 Pb、212 Bi及208 T l的特征γ射线进行

分析,确定上述核素的来源.其中,233 Pa是生产238 Pu的原料237 N p的衰变产

物,224 Ra、212 Pb、212 Bi及208 T l均为生产238 Pu的副产物236 Pu的衰

变子核.能量为350、440、844、1014、1130、1266、1368、1454 keV的γ射

线是α粒子轰击源封装材料引起原子核库伦激发或γ射线照射周边环境引起核激

发产生.进行效率刻度后,使用γ能谱法计算各放射性核素的活度,并根据放射性平衡

计算各放射性核素的质量.通过对238 Pu源γ能谱的分析,建立计算放射性同位素

活度与质量的方法.%The gamma spectrum of 238 Pu low energy photon

source which was used for X-ray fluorescence analysis was analyzed by

using P-type coaxial HPGe detector .There were characteristic rays of 233

Pa ,224 Ra ,212 Pb ,212Bi and 208 Tl in the spectrum except the

characteristic gamma rays of 238 Pu .233 Pa was the decay product of 237

Np ,which was the raw material used to produce

238Pu .224Ra ,212Pb ,212Bi and 208Tl were the daughter nuclei of 236

Pu ,which was by-product in the process of 238 Pu's production .Gamma

rays of 350 ,440 ,844 ,1014 ,1130 ,1266 ,1368 ,1454 keV were caused by

coulomb exci-tation that alpha particles bombarded encapsulation

materials of the source ,or nuclear excitation that gamma rays irradiated

surroundings .After the basis of efficiency calibra-tion ,the radioactive

activity of each radioactive nuclide was calculated by gamma ray

spectrometry .The quality of each radioactive nuclide was calculated

derived from the principle of radioactive equilibrium .Through the analysis

of 238 Pu's gamma ray spec-trum ,the method to calculate the

radioisotope activity and the purity of radioactive sources was offered .

【期刊名称】《同位素》

【年(卷),期】2017(030)004

【总页数】10页(P249-258)

【关键词】238Pu低能光子源;特征射线;γ能谱法;效率刻度

【作 者】许旭;刘佳强;陆景彬;刘玉敏;马克岩;杨东;刘运祚

【作者单位】吉林大学物理学院,吉林长春 130012;吉林大学物理学院,吉林长春

130012;吉林大学物理学院,吉林长春 130012;吉林大学物理学院,吉林长春

130012;吉林大学物理学院,吉林长春 130012;吉林大学物理学院,吉林长春

130012;吉林大学物理学院,吉林长春 130012

【正文语种】中 文

【中图分类】O571.32

238Pu放射性同位素是常见的人造放射源之一,为温差核电池常用的燃料,具有

良好的辐射特性和物理特性,能满足空间辐射安全的要求,被制成放射性同位素热

源广泛用于深空探测等领域[1-2]。同时,238Pu也是同位素X射线荧光分析技术

中的一种主要激发源,单色性好,可以激发元素周期表中第23~35号元素的K系

和第56~83号元素的L系特征X射线(KX,LX),利用238Pu源的X射线束穿透各

种物质的线性吸收特性与散射性能,可以制成各种涂层的厚度计、密度计[3]。

238Pu低能光子源的工作射线是238Pu α衰变后产生的U的KX和LX射线,能

量在11.6~21.7 keV,但238Pu源含有其他放射性杂质且238Pu本身及其子核

均会产生100 keV以上的γ射线,干扰射线与工作射线一起照射样品后产生非相

干散射,散射射线会引起样品原子激发,这种荧光增强效应与样品的元素含量相关,

在标准样方法中会影响分析精度。探测器分辨率不理想时,高能γ射线引起的散

射会增加本底计数,影响分析精度,应用在厚度计、密度计时,高能γ射线与X

射线吸收常数不同也会影响测量精度。本研究对中国原子能科学研究院生产的

238Pu低能光子源衰变γ能谱进行识别,分析40 keV到1.8 MeV能量区间所有

峰的形成原因,识别238Pu源中放射性杂质,并使用γ能谱法计算在能谱上有特

征峰的放射性核素的放射性活度。

同轴高纯锗探测器:GEM-MX5970P4 P型,ORTEC公司,晶体大小191 cm3,

能量响应范围40 keV~3 MeV,122 keV处半宽度0.9 keV,峰康比62∶1,相

对效率38%。

实验室用标准源及待测238Pu源性质列于表1。

152Eu源为薄膜源。称取16~20 mg 152Eu标准液滴在预先蒸镀100 mg/cm2

的金箔并喷涂硅胶的聚乙烯-醋酸乙烯(VYNS)薄膜上自然晾干,制成VYNS薄膜源

[4-5],可视为直径2 mm的面源。

238Pu低能光子源结构示于图1[6],可视为直径为8 mm的面源,源活性区前有

约1 mm厚的铍窗。

2.1 能量和效率刻度

将高纯锗探测器高压调至2 400 V,放大51倍,系统稳定10 h后测量标准源

137Cs,在距探头0、3、7 cm位置分别测量600 s,152Eu在距探头0、3、5、

7 cm位置分别测量1 800 s,进行能量和效率刻度,本底谱测量4 h。

探测效率计算公式:

式中,n为特征峰计数率;I为特征γ射线绝对强度。

过渡系数计算公式[8]:

式中,nd1为效率刻度源距探头距离为dl时全能峰计数;nd0为效率刻度源距探

头距离为d0时全能峰计数。

2.2 能谱中峰的识别

放射源的γ能谱中峰的性质取决于放射源的特征γ射线、特征γ射线的分支比、

源出射射线与探测器的相互作用、探测器与源之间的几何性质以及屏蔽物、吸收体

的材料和大小[8]。238Pu 低能光子源能谱中主要的峰是238Pu 衰变的γ射线,

由238Pu的衰变方式可知,238Pu 衰变子核234U半衰期足够长,在测量时间内

不再发生衰变。

2.3 238Pu放射性活度

由238Pu的能谱分析可知,238Pu低能光子源的主要杂质为237Np和236Pu及

其衰变子核,通过γ能谱法测定放射源中各类放射性核素的活度和质量。根据

152Eu标准源作出的源紧贴探头的效率刻度曲线函数计算待测源活度,即:

式中,η为源形状与效率关系系数;N′为待测源特征峰计数;μ′为待测源封装材料

衰减系数,cm-1;t′为待测源封装材料厚度,cm;I′为对应特征峰绝对强度;εr

为待测源特征峰对应能量上该标准源的探测效率;μ为标准源封装材料衰减系数,

cm-1;t为标准源封装材料厚度,cm;A′为待测源活度,Bq;A为标准源活度,

Bq。

3.1 能量与效率刻度

将238Pu距探头0、2、4、7、14 cm分别测量1 800 s,本底谱测量4 h,发现

本底中存在40K、226Ra和232Th的特征射线,但计数率低于0.005 s-1。

238Pu距探头在不同距离下的γ能谱示于图2。

利用测得的152Eu γ能谱对高纯锗探测器进行效率刻度,选取152Eu距探头5

cm时测得的能谱中244.7、344.3、411.1、444.0、488.7、503.5、586.3、

678.6、688.7、778.9、810.5、867.4、919.3、1 085.8、1 112.1、1 212.9、1

299.1、1 408.0 keV等18个特征峰,根据公式(1)进行效率刻度,结果示于图3。

低于200 keV时残差增大,高于200 keV的能区多项式拟合残差小于3%,在双

对数坐标中随能量的增加,探测器效率近似为线性递减。

通过上述18个特征峰在源与探头不同距离的计数率,根据公式(2)计算出不同测量

位置的峰效率过渡系数η,计算结果列于表2。

由152Eu距探头5 cm时测得的能谱和5 cm到0 cm的效率过渡系数,得探测器

0 cm处的探测效率,并用蒙特卡罗程序(MCNP)模拟得探测器0 cm处的探测效

率,对比发现,高纯锗探测器在244 keV~1.4 MeV的能量区间内探测效率与能

量呈双对数线性关系(图 3),拟合得到源紧贴探头的能量与效率刻度曲线函数:

式中,E为能量位置,εr为探测效率。

3.2 能谱中峰的识别

238Pu衰变γ能谱中峰的来源可分为238Pu的全能峰,放射源中其他放射性杂质

及其衰变子核的全能峰以及源活性区释放出的粒子与源封装物相互作用产生的次级

射线等。

3.2.1 238Pu全能峰

在能谱中根据能量和计数比例,确定了238Pu 的特征γ射线,结果列于表3。

除238Pu 的特征γ射线外,能谱中还有大量未知峰,对不同距离下的峰面积进行

统计,结果列于表4。

由表4结果可知,随源与探头距离变化,未知峰的计数率比例变化(0 cm/2 cm和

2 cm/4 cm)多数在1.5~3倍之间,而全能峰和二重和峰的计数率分别正比于立体

角Ω和立体角的平方Ω2,因此同样距离下加和峰计数随源与探头距离比例变化(0

cm/2 cm)应在10倍左右,结合对238Pu 衰变到234U 的能级纲图中有级联关系

的两条γ射线进行加和,未发现相应能量位置存在峰,排除加和峰的存在。反散

射峰主要在200 keV能量位置,根据全能峰与对应的反散射峰关系公式Eγ′=,Eγ′

为反射峰能量,keV;Eγ为对应全能峰能量,keV;m0c2为电子静止能量,511

keV。将200 keV附近的峰反推全能峰,没有未知峰能量与之对应,排除反散射

峰的存在。不同源距下计数率比例变化(0 cm/2 cm和2 cm/4 cm)在1.5~3倍之

间的未知峰变化规律与全能峰一致,表明射线是由放射源源体出射。

3.2.2 238Pu源中放射性杂质识别

由表4选取最强的一条未知峰能量312.04 keV,计数率随距离变化符合全能峰变

化规律,查找能量和强度对应的特征射线[9],认为是233Pa β-衰变到233U 时由

+退激到+产生的能量为311.9 keV 的γ射线,并在能谱中找到了233Pa β-衰变

到233U的其他特征射线,结果列于表5。

通过堆内辐照237Np发生(n,γ)反应产生238Np,238Np发生β- 衰变产生

238Pu[6]。237Np的反应链示于图4。

制取238Pu源时,将237Np堆内辐照后获得237Np-238Pu 混合物,通过萃取

和纯化后仍含有一定的237Np杂质,而233Pa 为 237Np的衰变子核,衰变链为

长时间以后(t≥188.825 d),子体的核数目和放射性活度达到饱和,并且子母体放

射性活度达到长期平衡[10]。由于237Np和233U 衰变产生的γ射线绝对强度很

小,并且100 keV以下能量区间存在多个强特征峰,KX射线将弱峰湮没,只观察

到237Np在100 keV能量以上绝对强度较大的一条Kβ2射线111.5 keV。

由238Np的反应链[11]可知,在生产238Pu 的过程中,会产生一定副产物

236Pu,一种是238Pu 被中子辐照发生(n,3n)反应生成236Pu;另一种是237Np

被中子辐照发生 (n,2n) 反应生成236Np,236Np发生β-衰变生成 236Pu。

236Pu 的衰变链示于图5,长时间(约14.3 a)后,236Pu几乎全部衰变为232U

及其子核,达到232U-208Pb的长期平衡,其中子核212Bi和208Ti是强γ 放射

源,而其他放射性核素衰变产生的γ射线绝对强度较小。在能谱中找到了224Ra、

212Pb、212Bi、212Po、208Tl衰变的特征γ射线,并在能谱中识别了277.4、

288.2、328.0、785.4 keV等未发现的弱峰,结果列于表6。其中,能量为1

592.5 keV的峰为208Tl的特征γ射线2 614.5 keV的双逃逸峰。

3.2.3 α粒子和γ射线产生的次级γ射线

国产238Pu低能光子源的封装结构为:把238Pu的硅酸盐玻璃作为釉层,烧结在

高氧化铝陶瓷表面,源壳为蒙乃尔合金(镍合金),铍窗焊封,钨-银合金背托[3],

在100 keV 以下能量区间,发现了Pb 和W 的KX 射线,分别是58.0 keV (W 的

Kα2)、59.3 keV (W 的Kα1)、67.2 keV (W 的Kβ1)、69.1 keV (W 的Kβ2)、

72.8 keV(Pb 的Kα2)、75.0 keV(Pb 的Kα1)、84.9 keV(Pb 的Kβ1)、87.3

keV(Pb 的Kβ2),实验中探测器在低本底铅室中,放射源出射的低能γ射线轰击

屏蔽材料铅产生了铅的KX射线,这四条KX射线的计数率不随放射源与探头距离

变化(表4)。钨的KX射线计数率随源与探头距离变化规律与全能峰规律相似,是

由放射源出射的低能γ射线轰击钨-银合金背托产生。

由238Pu 低能光子源的结构可知,238Pu 出射的α射线和γ射线与铝、镍、硅

酸盐里的镁、钠等元素的原子发生核反应或库伦激发,例如238Pu 出射的γ射线

与27Al 核发生 (γ,γ′) 反应使27Al 核处于激发态,最低和次低激发态退激产生能

量为843.7 、1 014.5 keV 的两条γ射线,238Pu 出射的α射线与27Al 核发生

(α,γ) 反应生成31P核,31P核的最低激发态退激产生能量为1 266 keV 的γ射

线,类似这种机制产生的γ射线列于表7。

对238Pu能谱中的峰进行识别和来源分析后,将所有峰位在能谱图上进行标注,

并给出核素信息,结果示于图6。

3.3 238Pu源放射性活度与质量

使用MCNP程序,模拟在0.1~1 MeV能量区间每隔0.1 MeV设置一个γ射线

能量,直径2 mm前端有1 mm VYNS薄膜的面源和直径8 mm前端有1 mm铍

的面源在紧贴高纯锗探头情况下的能量沉积情况。模拟结果示于图7,可以看出这

两种不同形状的源在不同吸收体阻挡下,出射的0.1~1 MeV能量区间的γ射线

在高纯锗晶体中引起的计数情况几乎相同,可忽略源形状和源封装材料不同对探测

效率造成的影响。同时,标准源152Eu和被测源238Pu在高纯锗探测器测量中死

时间均低于4%,死时间的计数损失可以忽略。

使用238Pu源与高纯锗探头紧贴所测得能谱,在0.3~1.1 MeV能量区间每个放

射性核素选取多条强度较大且无重峰的特征峰,根据简化公式A′=A,用多条特征

峰计算目标核素放射性活度后求平均值,计算的活度列于表8。由表8结果可知,

238Pu的放射性活度为(1.76±0.18)×109 Bq,根据出厂活度计算实验时238Pu

源的活度为1.71×109 Bq,与γ能谱法实验测量值较为符合。在长期平衡下,同

一衰变链的放射性核素活度应相等,但由于效率刻度精度、核素γ射线强度过弱

使全能峰计数较少、本底干扰等因素造成计算出的活度误差较大,活度值不同,但

在同一数量级上。

根据公式m=计算出各核素的质量,其中A为该核素放射性活度,Bq;M为摩尔

质量,g/mol;λ为衰变常数,s-1;NA为阿伏伽德罗常数。计算得到238Pu质

量为(2.78±0.28) mg,237Np质量为(72.93±11.39) μg,其他核素质量在ng数

量级以下,可忽略不计。

本研究通过对238Pu低能光子源衰变γ能谱的识别,分析了40 keV~1.8 MeV

能量区间所有峰的形成原因,并使用γ能谱法计算放射性核素特征峰的放射性活

度。具体结论如下:

(1) 238Pu低能光子源能谱中的主要干扰射线是237Np、233Pa、224Ra、

212Pb、212Bi和208Tl衰变产生的γ射线,来源为生产238Pu的原料237Np

及其衰变子核,生产238Pu的副产物236Pu的衰变链中的多个子核;有些子核衰

变产生的γ射线绝对强度过小,如232U、228Th、220Rn、216Po、212Po没

有在能谱中发现其特征γ射线。

(2) 放射源出射的射线会与源封装材料及周围环境材料发生核反应或核外电子激发,

比如238Pu出射的α粒子和γ射线与源的烧结材料中的Al、Mg、Na、衰变产物

208Pb和源壳材料Ni发生核反应或库仑激发,退激释放出γ射线,低能γ射线激

发了背托材料W和铅室材料Pb 的核外电子,退激形成特征X射线。

(3) 对238Pu低能光子源进行分析,测得238Pu源活度为(1.76±0.18)×109 Bq,

与根据出厂活度计算出实验时238Pu源的活度1.71×109 Bq较为符合,其余杂

质核素的活度在102~103 Bq数量级。238Pu质量为(2.78±0.28) mg,主要杂

质为237Np,质量为(72.93±11.39) μg,其余杂质在ng数量级以下。

(4) 238Pu低能光子源出射孔为铍窗,α粒子轰击铍会产生中子,但其产额远低于

国家标准《电离辐射防护与辐射源安全标准》规定的限制剂量当量[12]。对于铍窗

或铝窗的HPGe探测器,在测量大活度α裸源的γ射线时要考虑α粒子与铍或铝

发生(α,n)反应,产生中子可能会对锗晶体造成损伤。

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