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三维电催化氧化技术处理废水的优化

IT圈 admin 25浏览 0评论

2024年3月16日发(作者:仲睿才)

Research and Exploration

研究与探索

·

工艺流程与应用

三维电催化氧化技术处理废水的优化

赵静,董聿森

(北京航天试验技术研究所,北京 100000)

摘要:

电催化氧化技术已经广泛应用于污水处理各个领域,目前,三维电催化氧化技术由于其对传统技术的电流效率提升作用,已

经有大量学者进行研究,本文通过分析总结三维电催化氧化技术三维粒子材料研究与选择,三维电催化氧化体系存在的短路、旁路电流问

题及解决方案,三维电催化氧化优化强化技术,为三维电催化氧化发展提供参考方向,并思考催化氧化技术的未来发展。

关键词:

电催化氧化;三维电极;短路电流;体系优化

中图分类号:

X703

文献标识码:

A

文章编号:

1671-0711(2022)12(下)-0126-02

电化学技术在水处理中目前已有广泛的应用,如染

料废水、制药废水、垃圾渗滤液等生化法难处理的污水,

使用电催化氧化法处理,不仅效果良好,且处理速度快,

占地面积小,操作管理方便。三维电极技术是在电催化

氧化反应器主电极间填充粒子,在电场的作用下,粒子

带电,从而形成许多微电解池,因此,增加反应活性位,

提高吸附和传质效率,提高电极电流效率,提升处理效

率,使用化学药剂的量少,无二次污染。但三维电极运

用于废水处理的实践中,仍需采取各种措施提高效率,

降低处理费用。

1 电极粒子的材料研究

三维电极的研究已经开展多年,目前关于其粒子选

择及反应控制条件的研究十分广泛。

常用的三维粒子材料有金属、镀活性材料颗粒、活

性炭颗粒等,三维粒子的种类、形状、绝缘程度都与污

水处理及其处理效率息息相关。

目前市面上所用的三维电极粒子,多为活性炭载体

负载各种催化活性组分,比如,金属、金属氧化物等,

经负载后,活性炭载体作为三维粒子,能够在电化学处

理中激发活性,形成具有氧化性质的集团,从而提升废

水处理效率。

据报道称,李沅知、王云燕、柴立元以活性炭为载体,

采用浸渍法制备了以Fe、Mn、Zn、Ni、Sn-Sb和Sn-Sb-

Ce氧化物为催化活性组分的负载型粒子电极,提高粒子

电极的电催化活性与稳定性,经处理后,EDTA废水总

有机碳(TOC)去除率为71.1%,EDTA转化率为88.7%。

Dayang Yu等用海藻酸钠(SA)固定铁屑和HTCB(水热

碳化生物炭)合成Fe/C颗粒,处理垃圾渗滤液,使COD

去除率达到72.9%,氨氮去除率达99.9%。刘伟军以活

性炭纤维作为三维粒子电极电氧化降解水中间甲酚研究

表明,活性炭纤维表面存在一定量的含氧官能团,活性

炭纤维与电极阴阳极接触时,直接氧化作用加成电还原

产生双氧水,对COD去除效果最高。

郑帅以颗粒活性炭(GAC)为载体,制备了经F-掺

杂改性的F-SnO

2

/GAC粒子电极,以罗丹明B(RhB)为目

标污染物,RhB质量浓度为300mg/L、初始pH值为3、

槽电压为9V、处理30min时,脱色率和COD去除率达到

了97.6%和89.0%。

杨胜翔采用热分解法,以活性炭(AC)颗粒为基体,

利用Sn-Sb固溶特性制备具有催化活性的AC/SnO

2

-Sb

粒子电极,在电流密度12.0mA/cm

2

和反应时间3h条件

下,AC/SnO

2

-Sb粒子电极的COD和苯酚去除率分别为

78.43%和79.52%。综上所述可以看出,活性炭负载金属,

改良三维粒子性状,是三维粒子电极用于提升电化学反

应处理效率的常用形式。

也有研究采用金属作为颗粒电极,当金属粒子含

铁时,即可考虑将此类三维电催化反应器用作电芬顿

反应器,汤哲人以黄铜矿作为颗粒电极,考察了处理维

尼纶废水的影响因素及处理效果,电解时间3h、初始

pH值为4、极板间距为3cm、电流密度为30mA/cm

2

、黄

铜矿投加量10g/L条件下,水样COD的去除率可达到

93.6%。

同样金属复合后也可以作为颗粒电极,对于提升电

催化氧化性能效果明显,张显峰通过水热法合成复合金

属氧化物SnO

2

/Fe

3

O

4

粒子电极三维电极降解罗丹明B的

析氧电流高于其他电极体系,90min内罗丹明B的降解

率为100%、TOC去除率为83%。

2 电极粒子的防短路研究

电催化氧化反应器中投放粒子,常由于粒子电极的

短路电流和旁路电流,使电流效率下降,因此,想提高

电极反应的效率,就要尽量解决此问题。

目前,有研究采用粒子绝缘的方式去除短路电流,

如在三维粒子填料中增加绝缘粒子,崔晓晓的规整型第

三电极采用活性炭与玻璃珠,质量比例2:1,硫酸钠浓

度5g/L,电压7V,pH=4的情况下电解120min,苯酚的

去除率可达到91.73%,比对照组粒子电极去除率提高了

22.5%。也有研究在粒子表面负载绝缘物质实现这一目

的,王兵采用粒子电极负载醋酸纤维素的全绝缘方式,

有效避免短路电流的形成,在电催化处理30min时,其

比不绝缘的COD去除率提高了20%。

据报道,粒子之间相互分隔,也能有效解决这一问

题,采用粒子电极串,可粒子减少接触从而消除三维电

126

中国设备工程 2022.12 (下)

Copyright©博看网. All Rights Reserved.

中国设备工程

China Plant

Engineering

极体系中的短路电流效果。钟锐超研究表明,采用粒子

电极串作为床体填充颗粒,可使得废水脱色效果优于常

规填充床。姜辉采用电极粒子串作为三维电极的填充材

料,有效地消除短路电流的影响,当电压为25V,pH值

为10的情况下得到较大的去除率。

3 三维电极处理废水的体系优化

三维电极电催化法能够有效提升废水处理效率,但

也存在一些问题,为了优化三维电极反应器,在克服自

身存在问题的同时,也有研究利用三维电极电催化法与

其他处理方法强化,提升处理性能。

有研究利用光电催化相互结合,利用光电的协同效

应,有效提高催化剂表面的自由基等活性基团的生成效

率,提高对水中污染物质的降解能力。光电三维电极体

系的外加电压可减少光催化电子和空穴的复合,电解水

产生高活性氧为光生电子提供捕获剂,三维粒子技术提升

电流效率,几种作用协同使有机污染物的降解速率

提高。

王超使用光电催化氧化法处理反渗透浓水150min

后,COD、氨氮及色度的去除率分别为62.05%、70.51%

和99.98%,通过对不同时间的出水进行分析,大分子有

机物逐渐完全矿化。梁志霞使用DSA阳极,对光电催化

氧化降解藻毒素MCLR进行研究,光电催化氧化的去除

率大于光催化氧化和电催化氧之和,两者的耦合产生协

同作用,提高了反应器处理的整体效率。辛琳利用球状

γ-Al

2

O

3

与铁屑粒子等组成的三维光电催化对亚甲基蓝

进行处理,球状TiO

2

/γ-Al

2

O

3

与铁屑三维电极体系光

电催化3h降解率达到60%,比同条件下的二维光电催化

提高了25%。

同样,也有研究利用三维电极与生物反应结合,将

阴极、阳极、三维粒子作为生物载体,电化学与微生物

协同去除废水中的污染物。

三维生物反应器多用于硝态氮的去除,自养菌脱氮

时可使用氢能,电化学反应器阴极产氢、颗粒电极吸附,

活性物质氧化和自养菌利用氢能从而脱氮。李金成采用

三维生物膜电极反应器接种氢自养反硝化菌,没有外加

碳源和氢源的条件下,地下水中的NO

3

-N最高去除效率

可达90.16%。其中,氢自养反硝化作用所占的比例最大,

接近50%。

马生军探究三维生物膜工艺同步深度脱氮除磷的性

能,电流

I

=300mA、HRT=8h条件下,TN、总磷(TP)去

除率分别达到75%和85%。姚静华等采用3D-BER去除饮

用水中硝态氮时,去除率达到85.5%。

4 结语

目前,三维电催化氧化技术处理废水的研究涉及多

个方面,反应器构造、电极材料、影响因素研究较多,

但在电-生物微观反应拟合等机理研究不够深入,可供

工业参考的实用性较差。同时,三维光电催化、三维生

物膜电极技术实验室研究阶段多,直接应用少。三维电

催化氧化技术处理废水的优化研究除涉及实验研究外,

还应与实践工程结合,将会在未来的污水处理领域取得

更大发展。

参考文献:

[1]CotillasS,LlanosJ,CanizaresP,l of Procion Red MX-5B 

dye from wastewater by conductive-diamondelectrochemicaloxidati

on[J].ElectrochimicaActa,2018,263:1-7.

[2]王立璇,马宏瑞,孟高飞等.DSA电极催化氧化法处理制药

废水的应用研究[J].工业水处理,2017,37(7):35-38.

[3]汪昕蕾,秦侠,袁少鹏等.Ti/Ru/SnO

2

+Sb

2

O

5

电极的制

备及其对垃圾渗滤液的电催化氧化[J].环境工程学报,

2018,12(7):1865-1871.

[4]冯玉杰,李晓岩,尤宏等.电化学技术在环境工程中的应用

[M].北京:化学工业出版社,2002,9495.

[5]李沅知,王云燕,柴立元.三维电极反应器用负载型活性炭

粒子电极的研究[J]. 安全与环境学报,2015,15(6):300-305.

[6]Dayang Yu,Jun Cui,Xiuqing Li,et al. Electrochemical 

treatment of organic pollutants in landfill  leachate using a 

three-dimensional electrode system [J]. Chemosphere, 2020, 

243 : 125438-125448.

[7]刘伟军,段平洲,胡翔等.活性炭纤维三维电极电催化降

解水中间甲酚—效能及影响因素研究[J].中国环境科学, 

2019,39(1):166-171.

[8]郑 帅,范云双,文晨等.F-SnO

2

/GAC 粒子电极的制备及其

电催化性能 [J].中国环境科学, 2020,40(2):661-669.

[9]杨胜翔,王立章,伍波等.基于AC/SnO

2

-Sb粒子电极的苯

酚电催化氧化[J].化工进展,2016,35(4):1130-1236.

[10]汤哲人,陈泉源,邓东升等.以黄铜矿作为颗粒三维电极的

电Fenton氧化处理维尼纶废水中的COD 研究 [J]. 中国环境

科学, 2017,37(1):95-101.

[11]张显峰,赵朝成,王德军等.基于SnO

2

/Fe

3

O

4

粒子电极的

三维电极体系的电催化性能[J].材料导报,2017,(8):25-30.

[12]崔晓晓,张永刚.规整型第三电极对三维电极体系性能的

影响研究[J].环境科学与技术,2013,36(8):115-119.

[13]王兵,舒帮云,任宏洋等.填充粒子对三维电极处理MDEA

污水的影响[J]. 环境工程学报,2017,11(1):205-210.

[14]钟锐超,周德鸿,陈卫国等.粒子电极堆放方式对三维电极

体系性能的影响[J].环境科学学报,2011.31(10):2174-2178.

[15]姜辉,周德鸿. 三维电极处理氨氮废水的电化学反应特性[J].

中国环境科学,2014,34(10):2 551-2 555.

[16]辛琳,苏会东,杜红蕾.TiO

2

/γ-Al

2

O

3

与铁屑三维电极光

电催化研究[J].沈阳理工大学学报,2012,31(3):60-62.

[17]李明玉,熊林,陈芸芸等.光/电化学催化降解水中酸性大红

3R 染料的研究[J].中国科学(B辑) 化学,2005,35(2):144-150.

[18]王超,赵旭,侯子义 杨桂蓉,冒冉.光电催化氧化处理反渗透

浓水[J]环境工程学报.2014.8(8):3190-3194.

[19]梁志霞,梁文艳,汪丽等.光电催化氧化法降解藻毒素MCLR.

环境工程学报,2012,6(11):3817-3821.

[20]李金成, 陈泽新, 杨晓婷等. 三维生物膜电极反应器去除地下

水中硝酸氮[J]. 环境工程学报,2018,12(6):1637-1643.

[21]马生军.新型三维电极生物膜工艺强化脱氮除磷特性[J].水处

理技术,2016,42( 4) : 39-41.

[22]姚静华,赵国智,田光明等.复三维电极-生物膜反应

器脱除饮用水中硝酸盐的试验研究[J].环境科学学报,

2012,32(6):1333-1341.

中国设备工程 2022.12 (下)

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2024年3月16日发(作者:仲睿才)

Research and Exploration

研究与探索

·

工艺流程与应用

三维电催化氧化技术处理废水的优化

赵静,董聿森

(北京航天试验技术研究所,北京 100000)

摘要:

电催化氧化技术已经广泛应用于污水处理各个领域,目前,三维电催化氧化技术由于其对传统技术的电流效率提升作用,已

经有大量学者进行研究,本文通过分析总结三维电催化氧化技术三维粒子材料研究与选择,三维电催化氧化体系存在的短路、旁路电流问

题及解决方案,三维电催化氧化优化强化技术,为三维电催化氧化发展提供参考方向,并思考催化氧化技术的未来发展。

关键词:

电催化氧化;三维电极;短路电流;体系优化

中图分类号:

X703

文献标识码:

A

文章编号:

1671-0711(2022)12(下)-0126-02

电化学技术在水处理中目前已有广泛的应用,如染

料废水、制药废水、垃圾渗滤液等生化法难处理的污水,

使用电催化氧化法处理,不仅效果良好,且处理速度快,

占地面积小,操作管理方便。三维电极技术是在电催化

氧化反应器主电极间填充粒子,在电场的作用下,粒子

带电,从而形成许多微电解池,因此,增加反应活性位,

提高吸附和传质效率,提高电极电流效率,提升处理效

率,使用化学药剂的量少,无二次污染。但三维电极运

用于废水处理的实践中,仍需采取各种措施提高效率,

降低处理费用。

1 电极粒子的材料研究

三维电极的研究已经开展多年,目前关于其粒子选

择及反应控制条件的研究十分广泛。

常用的三维粒子材料有金属、镀活性材料颗粒、活

性炭颗粒等,三维粒子的种类、形状、绝缘程度都与污

水处理及其处理效率息息相关。

目前市面上所用的三维电极粒子,多为活性炭载体

负载各种催化活性组分,比如,金属、金属氧化物等,

经负载后,活性炭载体作为三维粒子,能够在电化学处

理中激发活性,形成具有氧化性质的集团,从而提升废

水处理效率。

据报道称,李沅知、王云燕、柴立元以活性炭为载体,

采用浸渍法制备了以Fe、Mn、Zn、Ni、Sn-Sb和Sn-Sb-

Ce氧化物为催化活性组分的负载型粒子电极,提高粒子

电极的电催化活性与稳定性,经处理后,EDTA废水总

有机碳(TOC)去除率为71.1%,EDTA转化率为88.7%。

Dayang Yu等用海藻酸钠(SA)固定铁屑和HTCB(水热

碳化生物炭)合成Fe/C颗粒,处理垃圾渗滤液,使COD

去除率达到72.9%,氨氮去除率达99.9%。刘伟军以活

性炭纤维作为三维粒子电极电氧化降解水中间甲酚研究

表明,活性炭纤维表面存在一定量的含氧官能团,活性

炭纤维与电极阴阳极接触时,直接氧化作用加成电还原

产生双氧水,对COD去除效果最高。

郑帅以颗粒活性炭(GAC)为载体,制备了经F-掺

杂改性的F-SnO

2

/GAC粒子电极,以罗丹明B(RhB)为目

标污染物,RhB质量浓度为300mg/L、初始pH值为3、

槽电压为9V、处理30min时,脱色率和COD去除率达到

了97.6%和89.0%。

杨胜翔采用热分解法,以活性炭(AC)颗粒为基体,

利用Sn-Sb固溶特性制备具有催化活性的AC/SnO

2

-Sb

粒子电极,在电流密度12.0mA/cm

2

和反应时间3h条件

下,AC/SnO

2

-Sb粒子电极的COD和苯酚去除率分别为

78.43%和79.52%。综上所述可以看出,活性炭负载金属,

改良三维粒子性状,是三维粒子电极用于提升电化学反

应处理效率的常用形式。

也有研究采用金属作为颗粒电极,当金属粒子含

铁时,即可考虑将此类三维电催化反应器用作电芬顿

反应器,汤哲人以黄铜矿作为颗粒电极,考察了处理维

尼纶废水的影响因素及处理效果,电解时间3h、初始

pH值为4、极板间距为3cm、电流密度为30mA/cm

2

、黄

铜矿投加量10g/L条件下,水样COD的去除率可达到

93.6%。

同样金属复合后也可以作为颗粒电极,对于提升电

催化氧化性能效果明显,张显峰通过水热法合成复合金

属氧化物SnO

2

/Fe

3

O

4

粒子电极三维电极降解罗丹明B的

析氧电流高于其他电极体系,90min内罗丹明B的降解

率为100%、TOC去除率为83%。

2 电极粒子的防短路研究

电催化氧化反应器中投放粒子,常由于粒子电极的

短路电流和旁路电流,使电流效率下降,因此,想提高

电极反应的效率,就要尽量解决此问题。

目前,有研究采用粒子绝缘的方式去除短路电流,

如在三维粒子填料中增加绝缘粒子,崔晓晓的规整型第

三电极采用活性炭与玻璃珠,质量比例2:1,硫酸钠浓

度5g/L,电压7V,pH=4的情况下电解120min,苯酚的

去除率可达到91.73%,比对照组粒子电极去除率提高了

22.5%。也有研究在粒子表面负载绝缘物质实现这一目

的,王兵采用粒子电极负载醋酸纤维素的全绝缘方式,

有效避免短路电流的形成,在电催化处理30min时,其

比不绝缘的COD去除率提高了20%。

据报道,粒子之间相互分隔,也能有效解决这一问

题,采用粒子电极串,可粒子减少接触从而消除三维电

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中国设备工程 2022.12 (下)

Copyright©博看网. All Rights Reserved.

中国设备工程

China Plant

Engineering

极体系中的短路电流效果。钟锐超研究表明,采用粒子

电极串作为床体填充颗粒,可使得废水脱色效果优于常

规填充床。姜辉采用电极粒子串作为三维电极的填充材

料,有效地消除短路电流的影响,当电压为25V,pH值

为10的情况下得到较大的去除率。

3 三维电极处理废水的体系优化

三维电极电催化法能够有效提升废水处理效率,但

也存在一些问题,为了优化三维电极反应器,在克服自

身存在问题的同时,也有研究利用三维电极电催化法与

其他处理方法强化,提升处理性能。

有研究利用光电催化相互结合,利用光电的协同效

应,有效提高催化剂表面的自由基等活性基团的生成效

率,提高对水中污染物质的降解能力。光电三维电极体

系的外加电压可减少光催化电子和空穴的复合,电解水

产生高活性氧为光生电子提供捕获剂,三维粒子技术提升

电流效率,几种作用协同使有机污染物的降解速率

提高。

王超使用光电催化氧化法处理反渗透浓水150min

后,COD、氨氮及色度的去除率分别为62.05%、70.51%

和99.98%,通过对不同时间的出水进行分析,大分子有

机物逐渐完全矿化。梁志霞使用DSA阳极,对光电催化

氧化降解藻毒素MCLR进行研究,光电催化氧化的去除

率大于光催化氧化和电催化氧之和,两者的耦合产生协

同作用,提高了反应器处理的整体效率。辛琳利用球状

γ-Al

2

O

3

与铁屑粒子等组成的三维光电催化对亚甲基蓝

进行处理,球状TiO

2

/γ-Al

2

O

3

与铁屑三维电极体系光

电催化3h降解率达到60%,比同条件下的二维光电催化

提高了25%。

同样,也有研究利用三维电极与生物反应结合,将

阴极、阳极、三维粒子作为生物载体,电化学与微生物

协同去除废水中的污染物。

三维生物反应器多用于硝态氮的去除,自养菌脱氮

时可使用氢能,电化学反应器阴极产氢、颗粒电极吸附,

活性物质氧化和自养菌利用氢能从而脱氮。李金成采用

三维生物膜电极反应器接种氢自养反硝化菌,没有外加

碳源和氢源的条件下,地下水中的NO

3

-N最高去除效率

可达90.16%。其中,氢自养反硝化作用所占的比例最大,

接近50%。

马生军探究三维生物膜工艺同步深度脱氮除磷的性

能,电流

I

=300mA、HRT=8h条件下,TN、总磷(TP)去

除率分别达到75%和85%。姚静华等采用3D-BER去除饮

用水中硝态氮时,去除率达到85.5%。

4 结语

目前,三维电催化氧化技术处理废水的研究涉及多

个方面,反应器构造、电极材料、影响因素研究较多,

但在电-生物微观反应拟合等机理研究不够深入,可供

工业参考的实用性较差。同时,三维光电催化、三维生

物膜电极技术实验室研究阶段多,直接应用少。三维电

催化氧化技术处理废水的优化研究除涉及实验研究外,

还应与实践工程结合,将会在未来的污水处理领域取得

更大发展。

参考文献:

[1]CotillasS,LlanosJ,CanizaresP,l of Procion Red MX-5B 

dye from wastewater by conductive-diamondelectrochemicaloxidati

on[J].ElectrochimicaActa,2018,263:1-7.

[2]王立璇,马宏瑞,孟高飞等.DSA电极催化氧化法处理制药

废水的应用研究[J].工业水处理,2017,37(7):35-38.

[3]汪昕蕾,秦侠,袁少鹏等.Ti/Ru/SnO

2

+Sb

2

O

5

电极的制

备及其对垃圾渗滤液的电催化氧化[J].环境工程学报,

2018,12(7):1865-1871.

[4]冯玉杰,李晓岩,尤宏等.电化学技术在环境工程中的应用

[M].北京:化学工业出版社,2002,9495.

[5]李沅知,王云燕,柴立元.三维电极反应器用负载型活性炭

粒子电极的研究[J]. 安全与环境学报,2015,15(6):300-305.

[6]Dayang Yu,Jun Cui,Xiuqing Li,et al. Electrochemical 

treatment of organic pollutants in landfill  leachate using a 

three-dimensional electrode system [J]. Chemosphere, 2020, 

243 : 125438-125448.

[7]刘伟军,段平洲,胡翔等.活性炭纤维三维电极电催化降

解水中间甲酚—效能及影响因素研究[J].中国环境科学, 

2019,39(1):166-171.

[8]郑 帅,范云双,文晨等.F-SnO

2

/GAC 粒子电极的制备及其

电催化性能 [J].中国环境科学, 2020,40(2):661-669.

[9]杨胜翔,王立章,伍波等.基于AC/SnO

2

-Sb粒子电极的苯

酚电催化氧化[J].化工进展,2016,35(4):1130-1236.

[10]汤哲人,陈泉源,邓东升等.以黄铜矿作为颗粒三维电极的

电Fenton氧化处理维尼纶废水中的COD 研究 [J]. 中国环境

科学, 2017,37(1):95-101.

[11]张显峰,赵朝成,王德军等.基于SnO

2

/Fe

3

O

4

粒子电极的

三维电极体系的电催化性能[J].材料导报,2017,(8):25-30.

[12]崔晓晓,张永刚.规整型第三电极对三维电极体系性能的

影响研究[J].环境科学与技术,2013,36(8):115-119.

[13]王兵,舒帮云,任宏洋等.填充粒子对三维电极处理MDEA

污水的影响[J]. 环境工程学报,2017,11(1):205-210.

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