2024年10月24日发(作者：印濡)
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
MS 4。3磁性体系LDA＋U计算设置
在最新发布的MS版本中增加了LDA＋U的计算，这是MS计算性能特别是CASTEP模块的一次巨大提高，终于
解决了已久的d，f轨道带隙分裂问题，也不会再被审稿人轻视认为是简单DFT计算结果了.
这里讲解一下MS.43里面element设置方面的问题,我们选择了Fe3O4体系，该体系是铁磁性的，计算该体
系主要涉及到两个参数设置，一个是自旋设置（SPin parameters）,其次是Fe Hubbard参数设置。
首先介绍需要用到的菜单：
打开MS之后看到主菜单，打开如下图所示的菜单:(点击此图，可放大观看)
［
本帖最后由 xbaprs 于 2008-6—23 13：24 编辑
］
附件
MS4。3 -1。JPG (144。69 KB）
2008—6-23 13:23
由于计算体系位Fe3O4，计算采用USPP完成，Fe的USPP价电子参数为3d64s2,O是2s22p4，结构中的磁性
主要来自于Fe原子磁矩的定向排列，计算中自旋参数和Hubbard参数主要是针对Fe调整。再建造好Fe3O4
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
结构之后（注MS结构库中包含此结构），为一个面心立方晶格,一个惯用晶胞包含8个Fe3O4单位，因此整
个结构有24个Fe原子，32个O。计算可以采用FCC结构的初级晶胞结构，也可以采用惯用晶胞。我们计算
采用后者。
打开Modify－electronic configuration菜单，看到Spin和Hubbard U两个子菜单
如图：
SPin主要是自旋控制参数，由于再铁磁性结构中Fe自旋是高度极化的，因此这个地方设置为High spin
state，即3d6结构为4个自旋平行同向电子.自旋方向不管是Up还是Down当然不会改变Fe原子自旋极化
的性质,但会改变总的磁矩(自旋电子数目，这点会再CASTEP计算参数Spin设置中体现出来，可以尝试把部
分Fe原子自旋改成High,SPin up，部分为High，Down，然后查看CASTEP计算控制面板的SPin数值)。
附件
Spin and HUbbard。JPG (37。13 KB）
2008—6—23 13：36
下面按照Fe3O4具体情况设置，Fe自旋为High spin， 方向Up。自旋电子数目＋4，O原子不予考虑。HUbbard
带参数设置，主要针对d轨道,Fe的Hubbard参数再CASTEP里面默认数值是2。5eV,根据一些文献也可以选
取其他参数，比如再FeO计算文献中选用了6eV,也有用4－5eV的，根据具体计算情况和结果可以调整，这
可能会要求计算几次，比较结果。但为了保证结果准确性,是必要的.我们计算选Fe的d U＝5eV。如下所示:
元素的电荷这里不需要考虑，实际上一般QM计算原子电荷状态是中性原子状态，再MD计算中，可能对这个
参数有要求，或者计算原子必须要带电荷。一般默认即可!
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
附件
Spin and Hubbard （38.65 KB)
2008-6-23 13：45
接下来进入MS CASTEP计算控制菜单：
MS4。3中CASTEP模块功能增加了泛函类型,如增加了HF交换，HF交换＋LDA关联等，增加了LDA＋U计算.
在上面的计算中对Fe3O4Fe的参数做了修正，在CASTEP计算控制面板中可以看到默认的自旋电子数目是96
个，因为我们采用了惯用晶胞，24个Fe原子，每个自旋电子数目是4个，因此是96。计算中无需再次对此
进行设置，默认即可。Hubbard计算参数已经设置，此时只要选中该计算项目即可,需要注意的是LDA＋U计
算只支持自旋极化计算模型(spin polarized scheme ），并且不能用于应力,NMR，声子谱等的计算，只能
用于能量计算任务,而不是结构优化任务.最后设置如下图：
附件
(44.14 KB）
2008-6—23 14:06
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
LDA+U是对平均场计算结果的一个微扰，只不过是对特定的轨道做了一个Coulomb相互作用的修正（On－
site），因此这种微扰不会对LDA计算得到的几何结构有太大的改变，只是对电子结构有影响,而且特别是
那些d或者f轨道能级分布.因此采用LDA计算结构，得到优化结构，然后引入U对d轨道能级的修正应该
来说是不会对平衡结构有太大的影响。
LDA+U问题想用castep计算Gd2Co2Al磁性，采用LDA+U。有几点疑惑。
1.考察Hubbard U设置对体系的影响时,Hubbard U设置是对于单个元素而言的，所有元素还都要设置.
文献上有一种说法,U=2。5ev、等情况下DOS曲线结果,请问U=2。5ev是对Gd、Co两种元素Hubbard
U的d项均设为2。5ev?还是怎么设的？
2。Gd、Co的Hubbard U值可否不同？(问题跟第一个差不多）
3。Hubbard U设置对能量收敛影响大不大？
谢谢。祝大家周末愉快.
未命名。jpg
(53。18 KB)
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
本帖最后由 zsl_321123 于 2010—4—19 21：17 编辑
1. 从你提供的图形看，U=2.5应该是两个元素都有的。如果是一种，图形中肯定表明，这是写文章和作图起
码要求的,所以单从这一点，也可以推测是两者的(除非文章里特表强调，要是这样的话，此图做的并不是太
清楚了.），个人认为是两个元素的。
2. 这个问题不敢妄下结论，不过感觉问题挺简单的，一般文献肯定有算这个的，楼主好像是用的castep，
相关文献应该很多。
3。 收敛的问题，好像跟这个影响不大.
注：个人并没用过LDA+U,也没用castep出国东西，不过就楼主的问题，看上去，都可以慢慢自行解决，不
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
是什么难题，关键还是楼主要真正面对问题，而不是碰到问题,急着去论坛.也许学刚开始都一样，我也走了
一些弯路,所以再这里多啰嗦了两句，忘见谅。
同意楼上说法。
加U 值，加多少，加到那些元素，这些应该在文献中有说明的,毕竟 U 值是有物理意义的，并不单单是为了
凑个数 ,而随意加的.
就第二点，加U 值，会影响体系的收敛性的,这一点，也可以理解.因为你加了U 值,相当于给电子加了一个
库仑排斥占位势，有势场,必定伴随着能量的变化，能量对位置的一阶偏导，又对应的是每个原子受到的力，
这直接和软件的收敛判据相联系。在原先无 U值的条件下，体系达到一种稳态构型，在加U 时，必定这个
构型会变化,收敛性也会有所变化。
我做过VASP 的LDA+U ，感觉加U 后，收敛性变差了，至于CASTEP ,没用它加U 计算过，所以不敢妄言。
个人拙见，仅供参考。
不客气，你也不一定要用VASP 计算LDA+U ，似乎CASTEP 和VASP 就LDA+U 而言，还是有一些差别的。毕
竟VASP 是在CASTEP 基础上发展起来的，有一些方面还是有所改进的。具体的差别，见我在版上发的一个
帖子。里面应该说的比较清楚了。
另外，提一个建议:
我觉得你一些基本概念掌握不清,像加U ，我提几个简单的问题,你看看你能回答吗?
1.U 的物理本质是什么？
2.加U 最早是为处理何种体系而引入的？
3。为何要加U ?
4。 对哪些体系需要加U ？
5。 如何确定加U 值的大小？
6加U 带来的典型后果是什么？
7。加U 的方法会有哪些局限性？
如果你把上述问题搞清楚了，你在做计算，那么肯定会事半功倍的.
另外，给你一个扩展阅读的文献：
就是LDA+U B3LYP HSE03/HSE06/Sc-GW /Sc—GW—P 的方法处理所谓的这种强关联的体系,然后就各种方法的
优缺点给出了一个评述：
这是一篇PRL 的文章，下面是文章的下载链接：
http：///pdf/PRL/v104/i13/e136401
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
Displaying band structure charts
Band structure charts show how electronic energies depend on k-vector， along high
symmetry directions in the Brillouin zone。 These charts provide a useful tool for
qualitative analysis of the electronic structure of a material, for example, it is easy
to identify the narrow bands of d and f states as opposed to the free electron like
bands that correspond to s and p electrons. It is also instructive to look for directions
with relatively flat, dispersionless bands, as these directions are likely to contribute
strongly to optical absorption. Thus， allowing us to explain the anisotropy of optical
properties. The energy band gap is also easily deduced from the band structure plots
as it normally corresponds to the energy difference between two states at high symmetry
points。
An example of the CASTEP output for band structure is shown in Figure 1。 Electronic
states with different spins are presented using different colors and the Fermi level
is shown with the dashed line. All energies are relative to the Fermi level (or to the
top of the valence band in the case of insulators or semiconductors）. The labels along
the X axis of the band structure graph correspond to the standard definitions of high
symmetry points for the given lattice type (Bradley and Cracknell， 1972）. The Γ
-point is denoted by a G。
The density of states included in this plot was created using Interpolation as an
Integration method and Alpha and Beta as the DOS display。
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
Note： If you have calculated DOS for a spin polarized system with a non-zero initial
spin and the total spin is not optimized two charts will automatically be displayed，
〈seedname〉 Band Structure and Figure 1。 Band structure with DOS for Fe (spin-polarized GGA calculation）。 To create a band structure chart 1. Choose Modules ｜ CASTEP ｜ Analysis from the Materials Studio menu bar。 2. Select Band structure from the list of properties。 3. Use Results file selector to pick the appropriate results file （it should have a BandStr suffix)。 4. Select a required display style (Points or Lines) from the Graph style dropdown list。 5. Optionally， check Show DOS and set the relevant DOS options。 6. Click the View button. 7. A new chart document, seedname Band Structure。xcd， is created in the results folder. See Also: Analyzing CASTEP results Displaying density of states charts Band structure selection - CASTEP Analysis dialog Density of states selection - CASTEP Analysis dialog Results file selector
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MS 4。3磁性体系LDA＋U计算设置
在最新发布的MS版本中增加了LDA＋U的计算，这是MS计算性能特别是CASTEP模块的一次巨大提高，终于
解决了已久的d，f轨道带隙分裂问题，也不会再被审稿人轻视认为是简单DFT计算结果了.
这里讲解一下MS.43里面element设置方面的问题,我们选择了Fe3O4体系，该体系是铁磁性的，计算该体
系主要涉及到两个参数设置，一个是自旋设置（SPin parameters）,其次是Fe Hubbard参数设置。
首先介绍需要用到的菜单：
打开MS之后看到主菜单，打开如下图所示的菜单:(点击此图，可放大观看)
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由于计算体系位Fe3O4，计算采用USPP完成，Fe的USPP价电子参数为3d64s2,O是2s22p4，结构中的磁性
主要来自于Fe原子磁矩的定向排列，计算中自旋参数和Hubbard参数主要是针对Fe调整。再建造好Fe3O4
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
结构之后（注MS结构库中包含此结构），为一个面心立方晶格,一个惯用晶胞包含8个Fe3O4单位，因此整
个结构有24个Fe原子，32个O。计算可以采用FCC结构的初级晶胞结构，也可以采用惯用晶胞。我们计算
采用后者。
打开Modify－electronic configuration菜单，看到Spin和Hubbard U两个子菜单
如图：
SPin主要是自旋控制参数，由于再铁磁性结构中Fe自旋是高度极化的，因此这个地方设置为High spin
state，即3d6结构为4个自旋平行同向电子.自旋方向不管是Up还是Down当然不会改变Fe原子自旋极化
的性质,但会改变总的磁矩(自旋电子数目，这点会再CASTEP计算参数Spin设置中体现出来，可以尝试把部
分Fe原子自旋改成High,SPin up，部分为High，Down，然后查看CASTEP计算控制面板的SPin数值)。
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Spin and HUbbard。JPG (37。13 KB）
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下面按照Fe3O4具体情况设置，Fe自旋为High spin， 方向Up。自旋电子数目＋4，O原子不予考虑。HUbbard
带参数设置，主要针对d轨道,Fe的Hubbard参数再CASTEP里面默认数值是2。5eV,根据一些文献也可以选
取其他参数，比如再FeO计算文献中选用了6eV,也有用4－5eV的，根据具体计算情况和结果可以调整，这
可能会要求计算几次，比较结果。但为了保证结果准确性,是必要的.我们计算选Fe的d U＝5eV。如下所示:
元素的电荷这里不需要考虑，实际上一般QM计算原子电荷状态是中性原子状态，再MD计算中，可能对这个
参数有要求，或者计算原子必须要带电荷。一般默认即可!
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
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Spin and Hubbard （38.65 KB)
2008-6-23 13：45
接下来进入MS CASTEP计算控制菜单：
MS4。3中CASTEP模块功能增加了泛函类型,如增加了HF交换，HF交换＋LDA关联等，增加了LDA＋U计算.
在上面的计算中对Fe3O4Fe的参数做了修正，在CASTEP计算控制面板中可以看到默认的自旋电子数目是96
个，因为我们采用了惯用晶胞，24个Fe原子，每个自旋电子数目是4个，因此是96。计算中无需再次对此
进行设置，默认即可。Hubbard计算参数已经设置，此时只要选中该计算项目即可,需要注意的是LDA＋U计
算只支持自旋极化计算模型(spin polarized scheme ），并且不能用于应力,NMR，声子谱等的计算，只能
用于能量计算任务,而不是结构优化任务.最后设置如下图：
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2008-6—23 14:06
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
LDA+U是对平均场计算结果的一个微扰，只不过是对特定的轨道做了一个Coulomb相互作用的修正（On－
site），因此这种微扰不会对LDA计算得到的几何结构有太大的改变，只是对电子结构有影响,而且特别是
那些d或者f轨道能级分布.因此采用LDA计算结构，得到优化结构，然后引入U对d轨道能级的修正应该
来说是不会对平衡结构有太大的影响。
LDA+U问题想用castep计算Gd2Co2Al磁性，采用LDA+U。有几点疑惑。
1.考察Hubbard U设置对体系的影响时,Hubbard U设置是对于单个元素而言的，所有元素还都要设置.
文献上有一种说法,U=2。5ev、等情况下DOS曲线结果,请问U=2。5ev是对Gd、Co两种元素Hubbard
U的d项均设为2。5ev?还是怎么设的？
2。Gd、Co的Hubbard U值可否不同？(问题跟第一个差不多）
3。Hubbard U设置对能量收敛影响大不大？
谢谢。祝大家周末愉快.
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本帖最后由 zsl_321123 于 2010—4—19 21：17 编辑
1. 从你提供的图形看，U=2.5应该是两个元素都有的。如果是一种，图形中肯定表明，这是写文章和作图起
码要求的,所以单从这一点，也可以推测是两者的(除非文章里特表强调，要是这样的话，此图做的并不是太
清楚了.），个人认为是两个元素的。
2. 这个问题不敢妄下结论，不过感觉问题挺简单的，一般文献肯定有算这个的，楼主好像是用的castep，
相关文献应该很多。
3。 收敛的问题，好像跟这个影响不大.
注：个人并没用过LDA+U,也没用castep出国东西，不过就楼主的问题，看上去，都可以慢慢自行解决，不
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
是什么难题，关键还是楼主要真正面对问题，而不是碰到问题,急着去论坛.也许学刚开始都一样，我也走了
一些弯路,所以再这里多啰嗦了两句，忘见谅。
同意楼上说法。
加U 值，加多少，加到那些元素，这些应该在文献中有说明的,毕竟 U 值是有物理意义的，并不单单是为了
凑个数 ,而随意加的.
就第二点，加U 值，会影响体系的收敛性的,这一点，也可以理解.因为你加了U 值,相当于给电子加了一个
库仑排斥占位势，有势场,必定伴随着能量的变化，能量对位置的一阶偏导，又对应的是每个原子受到的力，
这直接和软件的收敛判据相联系。在原先无 U值的条件下，体系达到一种稳态构型，在加U 时，必定这个
构型会变化,收敛性也会有所变化。
我做过VASP 的LDA+U ，感觉加U 后，收敛性变差了，至于CASTEP ,没用它加U 计算过，所以不敢妄言。
个人拙见，仅供参考。
不客气，你也不一定要用VASP 计算LDA+U ，似乎CASTEP 和VASP 就LDA+U 而言，还是有一些差别的。毕
竟VASP 是在CASTEP 基础上发展起来的，有一些方面还是有所改进的。具体的差别，见我在版上发的一个
帖子。里面应该说的比较清楚了。
另外，提一个建议:
我觉得你一些基本概念掌握不清,像加U ，我提几个简单的问题,你看看你能回答吗?
1.U 的物理本质是什么？
2.加U 最早是为处理何种体系而引入的？
3。为何要加U ?
4。 对哪些体系需要加U ？
5。 如何确定加U 值的大小？
6加U 带来的典型后果是什么？
7。加U 的方法会有哪些局限性？
如果你把上述问题搞清楚了，你在做计算，那么肯定会事半功倍的.
另外，给你一个扩展阅读的文献：
就是LDA+U B3LYP HSE03/HSE06/Sc-GW /Sc—GW—P 的方法处理所谓的这种强关联的体系,然后就各种方法的
优缺点给出了一个评述：
这是一篇PRL 的文章，下面是文章的下载链接：
http：///pdf/PRL/v104/i13/e136401
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
Displaying band structure charts
Band structure charts show how electronic energies depend on k-vector， along high
symmetry directions in the Brillouin zone。 These charts provide a useful tool for
qualitative analysis of the electronic structure of a material, for example, it is easy
to identify the narrow bands of d and f states as opposed to the free electron like
bands that correspond to s and p electrons. It is also instructive to look for directions
with relatively flat, dispersionless bands, as these directions are likely to contribute
strongly to optical absorption. Thus， allowing us to explain the anisotropy of optical
properties. The energy band gap is also easily deduced from the band structure plots
as it normally corresponds to the energy difference between two states at high symmetry
points。
An example of the CASTEP output for band structure is shown in Figure 1。 Electronic
states with different spins are presented using different colors and the Fermi level
is shown with the dashed line. All energies are relative to the Fermi level (or to the
top of the valence band in the case of insulators or semiconductors）. The labels along
the X axis of the band structure graph correspond to the standard definitions of high
symmetry points for the given lattice type (Bradley and Cracknell， 1972）. The Γ
-point is denoted by a G。
The density of states included in this plot was created using Interpolation as an
Integration method and Alpha and Beta as the DOS display。
(完整word版)MS 4.3磁性体系LDA+U计算设置
Note： If you have calculated DOS for a spin polarized system with a non-zero initial
spin and the total spin is not optimized two charts will automatically be displayed，
〈seedname〉 Band Structure and Figure 1。 Band structure with DOS for Fe (spin-polarized GGA calculation）。 To create a band structure chart 1. Choose Modules ｜ CASTEP ｜ Analysis from the Materials Studio menu bar。 2. Select Band structure from the list of properties。 3. Use Results file selector to pick the appropriate results file （it should have a BandStr suffix)。 4. Select a required display style (Points or Lines) from the Graph style dropdown list。 5. Optionally， check Show DOS and set the relevant DOS options。 6. Click the View button. 7. A new chart document, seedname Band Structure。xcd， is created in the results folder. See Also: Analyzing CASTEP results Displaying density of states charts Band structure selection - CASTEP Analysis dialog Density of states selection - CASTEP Analysis dialog Results file selector