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Al-SBA-15介孔分子筛的合成、表征及其在苯酚叔丁基化反讲解

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2024年5月30日发(作者:望君昊)

第27卷第1期

Vol.27No.1

文章编号:()01-0009-06催化学报2006年1月January2006研究

论文:9!14ChineseJournalofCatalysis

表征及其在Al-SBA-15介孔分子筛的合成、

苯酚叔丁基化反应中的催化性能

吴淑杰,黄家辉,吴通好,宋科,王虹苏,邢丽红,

徐海燕,徐玲,管景奇,阚秋斌

(吉林大学化学学院,吉林长春130023)

用X射线衍射、透射电子显微镜、低温N2吸附和NH3程序升温脱附等摘要:通

过嫁接的方法合成了Al-SBA-15介孔分子筛,

方法进行了表征,并研究了其在苯酚叔丁基化反应中的催化性能.结果表明,Al-

SBA-15保持了母体SBA-15高度有序的六方介孔结构,具有较强的酸性,且在苯

酚叔丁基化反应中表现出比Al-MCM-41更好的催化活性和2,4-二叔丁基苯酚选

择性.关键词:Al-SBA-15分子筛;苯酚;叔丁醇;烷基化;4-叔丁基苯酚;2,4-

二叔丁基苯酚

中图分类号:0643文献标识码:A

Synthesis,Characterization,andCatalyticperformanceof

"#$-butylationofphenolMesoporousAl-SBA-15for!

WUshujie,HUANGjiahui,WUTOnghaO,sONGKe,WANGHOngSu,

XINGlihOng,

XUHaiYan,XUling,GUANjingCi,KAN@iubin!

(CollegeofChemistry,Jilinunioersity,Changchunl3 23,Jilin,China)

Abstract:MesoporousAl-SBA-15wassuccessfullysynthesizedbypost-

A-15andAl-SBA-

15withdifferentSi/AlratioswerecharacterizedbypowderX-raydiffraction,

transmissionelectronmicroscopy,andN2adsorption-

lyticresultsshowthatthehexagonalp6mmmesostructureofparen

3temperature-

programmeddesorptionresultindicatesthatAl-SBA-

thealkylationofphenolwithtert-butanol,

theAl-SBA-15catalystdisplayshigherconversionofphenol

4-di-tert-butylphenol(2,4-DTBP)thantraditionalAl-MCM-

eactionandselectivityfor2,

temperatureof145C,ahighphenolconversionof75.2%and2,4-

DTBPselectivityof31.3%overAl-SBA-15

butthoseoverAl-MCM-41areonly61.3%and13.4%,

helargeporesizeareobserved,

(about9nm)whichisbeneficialtotheeffectivediffusionofreactantsandproducts,

obviouscatalystdeactivationofAl-SBA-15isnotobservedevenafterreactionfor5h.

Keywords:Al-SBA-15molecularsieve;tert-butanol;alkylation;4-tert-

butylphenol;2,4-di-tert-phenol;

butylphenol

由美国Mobil公司开发的长程有序的M41s介

孔材料,由于具有均一的介孔孔道和较大的比表面

[1,2]积,引起了相关科学工作者的广泛关注.MCM-

41和MCM-48是M41s家族中的两个最重要的成员,这两种介孔材料的孔径一般

为2!3nm,而且孔壁很薄,水热稳定性较差.SBA-15介孔分子筛具[3,4]有较

大的孔径(和较厚的孔壁,其4.6!30nm)稳定性优于MCM-41和MCM-48.介孔

材料包括介

收稿日期:2005-07-21.第一作者:吴淑杰,女,1964年生,高级工程师.

联系人:阚秋斌.T(el:0431)8499140;E-mail:gkan".

基金项目:国家重点基础研究发展计划((和吉林省科技发展计划(资助项

目.973计划)2004CB217804)20020806)

10

催化学报

第27卷

孔硅铝酸盐以及含各种杂原子和有机功能化的介孔材料,因其良好的催化性能,

在石油化工和精细化学品合成中具有广泛的应用前景.介孔硅铝酸盐的合成一般有

两种途径,即直接合成或合成后嫁接.直接合成法相对简单,但随着铝含量的增

加,介孔有序

[5]而合成后嫁接法不但可将铝原子引入硅性变差.[6,7]骨架,而且能很好

地保持母体材料的介孔结构.

异丙醇铝,在搅拌下用少量的正己烷溶解后加入到三颈瓶中,再加入150m继续

搅拌24h后l正己烷,

抽滤并用正己烷洗涤.样品烘干后在空气中以1C/min的速率升温至550C,然后

在此温度下焙烧4h,得到不同铝含量的Al-SBA-15分子筛,用(!)表示,括号

内的!表示硅铝原子比.Al-SBA-15

1.2样品的表征

2024年5月30日发(作者:望君昊)

第27卷第1期

Vol.27No.1

文章编号:()01-0009-06催化学报2006年1月January2006研究

论文:9!14ChineseJournalofCatalysis

表征及其在Al-SBA-15介孔分子筛的合成、

苯酚叔丁基化反应中的催化性能

吴淑杰,黄家辉,吴通好,宋科,王虹苏,邢丽红,

徐海燕,徐玲,管景奇,阚秋斌

(吉林大学化学学院,吉林长春130023)

用X射线衍射、透射电子显微镜、低温N2吸附和NH3程序升温脱附等摘要:通

过嫁接的方法合成了Al-SBA-15介孔分子筛,

方法进行了表征,并研究了其在苯酚叔丁基化反应中的催化性能.结果表明,Al-

SBA-15保持了母体SBA-15高度有序的六方介孔结构,具有较强的酸性,且在苯

酚叔丁基化反应中表现出比Al-MCM-41更好的催化活性和2,4-二叔丁基苯酚选

择性.关键词:Al-SBA-15分子筛;苯酚;叔丁醇;烷基化;4-叔丁基苯酚;2,4-

二叔丁基苯酚

中图分类号:0643文献标识码:A

Synthesis,Characterization,andCatalyticperformanceof

"#$-butylationofphenolMesoporousAl-SBA-15for!

WUshujie,HUANGjiahui,WUTOnghaO,sONGKe,WANGHOngSu,

XINGlihOng,

XUHaiYan,XUling,GUANjingCi,KAN@iubin!

(CollegeofChemistry,Jilinunioersity,Changchunl3 23,Jilin,China)

Abstract:MesoporousAl-SBA-15wassuccessfullysynthesizedbypost-

A-15andAl-SBA-

15withdifferentSi/AlratioswerecharacterizedbypowderX-raydiffraction,

transmissionelectronmicroscopy,andN2adsorption-

lyticresultsshowthatthehexagonalp6mmmesostructureofparen

3temperature-

programmeddesorptionresultindicatesthatAl-SBA-

thealkylationofphenolwithtert-butanol,

theAl-SBA-15catalystdisplayshigherconversionofphenol

4-di-tert-butylphenol(2,4-DTBP)thantraditionalAl-MCM-

eactionandselectivityfor2,

temperatureof145C,ahighphenolconversionof75.2%and2,4-

DTBPselectivityof31.3%overAl-SBA-15

butthoseoverAl-MCM-41areonly61.3%and13.4%,

helargeporesizeareobserved,

(about9nm)whichisbeneficialtotheeffectivediffusionofreactantsandproducts,

obviouscatalystdeactivationofAl-SBA-15isnotobservedevenafterreactionfor5h.

Keywords:Al-SBA-15molecularsieve;tert-butanol;alkylation;4-tert-

butylphenol;2,4-di-tert-phenol;

butylphenol

由美国Mobil公司开发的长程有序的M41s介

孔材料,由于具有均一的介孔孔道和较大的比表面

[1,2]积,引起了相关科学工作者的广泛关注.MCM-

41和MCM-48是M41s家族中的两个最重要的成员,这两种介孔材料的孔径一般

为2!3nm,而且孔壁很薄,水热稳定性较差.SBA-15介孔分子筛具[3,4]有较

大的孔径(和较厚的孔壁,其4.6!30nm)稳定性优于MCM-41和MCM-48.介孔

材料包括介

收稿日期:2005-07-21.第一作者:吴淑杰,女,1964年生,高级工程师.

联系人:阚秋斌.T(el:0431)8499140;E-mail:gkan".

基金项目:国家重点基础研究发展计划((和吉林省科技发展计划(资助项

目.973计划)2004CB217804)20020806)

10

催化学报

第27卷

孔硅铝酸盐以及含各种杂原子和有机功能化的介孔材料,因其良好的催化性能,

在石油化工和精细化学品合成中具有广泛的应用前景.介孔硅铝酸盐的合成一般有

两种途径,即直接合成或合成后嫁接.直接合成法相对简单,但随着铝含量的增

加,介孔有序

[5]而合成后嫁接法不但可将铝原子引入硅性变差.[6,7]骨架,而且能很好

地保持母体材料的介孔结构.

异丙醇铝,在搅拌下用少量的正己烷溶解后加入到三颈瓶中,再加入150m继续

搅拌24h后l正己烷,

抽滤并用正己烷洗涤.样品烘干后在空气中以1C/min的速率升温至550C,然后

在此温度下焙烧4h,得到不同铝含量的Al-SBA-15分子筛,用(!)表示,括号

内的!表示硅铝原子比.Al-SBA-15

1.2样品的表征

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