2024年8月26日发(作者：庄昕)
2020
年第
19
卷第
4
期
乏燃料后处理工艺尾气中放射性碘的净化技术
□曹鑫侯学锋李鑫陈勇
【
内容摘要
】
乏燃料后处理是核燃料闭式循环最关键的一个环节
。
乏燃料后处理厂运行过程中
，
最重要的一项任务之一是有效
的控制放射性气体进入大气
，
以防止对环境造成污染
。
乏燃料处理过程中
，
部分工艺系统会产生含有放射性碘的
废气
，
包括剪切溶解排气
、
贮槽排气等
。
本文调研了现有乏燃料后处理厂工艺尾气中碘元素的工程数据和特征
。
实际后处理厂运行经验和数据表明
，
溶解器产生的工艺废气会释放出
95～99%
的放射性气态碘
；
其余残留在溶解
液中的碘绝大部分以胶体碘形式存在
；
溶解液中残留碘的
40～50%
最终会进入贮槽尾气中
，
这部分碘绝大部分为
有机碘化物
。
本文对现有乏燃料后处理厂中碘净化的方法进行了调研
，
主要净化技术包括湿式洗涤和固体吸附两
种
。
本文对每种净化方法进行了介绍
，
并对各种方法的优缺点进行了对比
，
希望对乏燃料后处理厂碘净化工艺的
选取提供有意义的指导
。
【
关键词
】
乏燃料
；
工艺尾气
；
放射性碘
【
作者简介
】
曹鑫
（1989．2～），
男
，
山东人
；
中国核电工程有限公司工程师
；
研究方向
：
核化工
侯学锋
，
李鑫
，
陈勇
；
中国核电工程有限公司
目前国际上和国内运行的乏燃料后处理厂基本采用
PUＲEX
流程
，
主要包括首端
、
化学分离和铀钚尾端等关键工
艺过程
。
后处理厂在运行过程中会有大量的放射性尾气
，
主
129
要包括气体裂变产物
（
如
I
等
）
和放射性裂变产物的气溶胶
（
含有放射性裂变产物的固体微粒和微小液滴的气体
），
均需
经净化处理后才能排放
，
保证经净化处理的尾气满足国家规
定的排放标准
，
保证辐射防护安全
，
并最大限度地降低对环
境的影响
。
放射性碘是动力堆乏燃料元件中主要的裂变产
物之一
，
经过数年
（5
年以上
）
冷却的乏燃料
，
除碘
－129
和碘
－131
之外
，
其它碘放射性同位素已全部衰变
。
碘
－129
半
衰期非常长
（1.52×107
年
），
其长期累积造成的潜在辐射危
害和生物毒性问题都不可忽视
。
因此
，
放射性气态碘的吸附
捕集和治理控制对于保障我国核安全至关重要
。
一
、
乏燃料后处理工艺尾气中碘的来源
Furrer
等
［1］
研究表明
，
在乏燃料的溶解过程中
，
释放出的
碘主要以碘单质
I
2
的形式存在
，
有机碘浓度较低
。WAK
后处
理厂的数据表明
，
在溶解器尾气中
，
有机碘的含量占总碘量
C
2
H
5
I
和
C
4
H
9
I
等化合物
。Goles
的不到
0.05%，
包括
CH
3
I、
等在太平洋西北实验室研究了乏燃料后处理过程中的工
艺尾气
。
在实验条件下
，
乏燃料中大约
99%
的碘都挥发进入
［3］
只有
了工艺尾气处理系统
。McManus
等的研究结果表明
，
129
2～5%
的
I
会释放到溶解尾气中
。
实验结果相比其他研究
者的研究结果
（
碘释放量≥
95%）
相差甚远
。
原因可能是由
于
ICPP
所处理的不同类型乏燃料
（
包括铝包壳燃料
、
锆及锆
［4］
合金包壳燃料
、
不锈钢包壳燃料以及石墨燃料等
）
所导致
的
。
由于不同燃料的溶解工艺条件不同
，
导致溶解过程中碘
的释放量不同
。
实验室规模研究结果都表明
，
乏燃料中超过
99%
的碘都会挥发进入溶解工艺尾气中
［5－7］
。
但来自乏燃
乏燃料溶解后
，
部分碘
（
超过
料后处理厂的真实数据表明
，
9］
5%）
仍然会残留在溶解液中而进入共去污分离系统
［8，
。
造
成实验室和工程数据差异的原因可能是碘的反应行为在实
［2］
更复杂的因素
际工业乏燃料后处理厂运行过程中受到更多
、
影响
，
并可能生成了其他类型的含碘化合物
。
二
、
乏燃料后处理工艺尾气中碘的净化技术
目前
，
国外乏燃料后处理厂除碘工艺中主要采用液体吸
收和固体吸附两级过滤
。
工艺尾气首先经过初步洗涤过滤
，
净化部分的单质碘和氮氧化物
，
然后有机碘和剩余的碘再通
最终排至大气
。
如表
1
所示
，
列举
过固体吸附剂二次吸附
，
了国外后处理工厂中所使用的放射性碘的净化方法
。
表
1
不同国家后处理厂放射性碘处理方法
工厂
HanfordWTP
HanfordPUＲEX
UP2
DFＲ
HAO
TBP
LaHague
ＲT2
Ｒokkasho
THOＲP
PNC
AGNS
NFS
Eurex
WAK
位置
Washington（USA）
Washington
（USA）
LaHague（France）
Dounreay
（Scotland）
LaHague
（France）
Windscale
（UK）
Normandy
（France）
Krasnoyarsk－26
（Ｒussia）
Ｒoddasho
（Japan）
Windscale
（UK）
TokaiMura
（Japan）
Barnwell
，SC（USA）
WestValley
，NK（USA）
Saluggia
（Italy）
Karlsruhe
（Germany）
碘捕集方法
CS，AgZ
CS，AgNO
3
－Al
2
O
3
CS
Mercurex
CS
CS
AgA，CS
CS，AgA
AgA，acidandCS
Acid，AgS，CS
CS，AgF
AgX，Mercurex
AgZ，CS，Mercurex
AgX，Acid
AgS
CS=
碱洗
Acid=
硝酸等
AgA=
硝酸银负载的氧化铝
AgS
=
硝酸银负载的氧化硅
AgX=
银负载的八面沸石
AgZ=
银负载的沸石
Mercurex
=
汞洗
（
一
）
湿法洗涤技术
。
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卷第
4
期
1．
碱洗
。
用碱性溶液洗涤吸收乏燃料后处理溶解尾气中
的碘是最常见且相对简单的单元操作
。
后处理厂中使用碱洗
法除碘时通常使用
1～2MNaOH
洗涤
，
单独使用或与银基固体
［10］
I
2
发生以下歧化反应
：
吸附剂结合使用
。
在这些条件下
，
3I
2
+6OH
－
5I
－
+IO
3
－
+3H
2
O
碱法洗涤对于碘的去污因子大约在
10～100
之间
。
产生
去污因子差异的原因可能是由于尾气中碘的存在形式不同
。
研究表明
，
碱洗可以有效净化元素碘
，
但对于有机碘的去污
效率则很低
。
碱洗工艺会产生液体废物
，
需要处置或转化成
易于处理的形式
。
2．Mercurex
工艺
。
该方法是在填料塔或塔板中使用循环
的硝酸汞
－
硝酸溶液对尾气进行洗涤
。
初始洗涤溶液是
0.4MHg（NO
3
）
2
和
14MHNO
3
［11］
。
该方法可有效净化元素
和有机碘化物
，
提高酸浓度可显著提高有机碘的净化程度
。
［12］
主要化学反应如下
：
对于单质碘
：
6I
2
+6Hg（NO
3
）
2
+6H
2
O
5HgI
2
+Hg（IO
3
）
2
+12HNO
3
对于甲基碘
：
2CH
3
I+Hg（NO
3
）
2
HgI
2
+2CH
3
NO
3
2CH
3
I+Hg（NO
3
）
2
+2H
2
O
HgI
2
+2CH
3
NO
3
+2HNO
3
英国的小型
Dounreay
后处理工厂
（
关闭
）
的相关数据表
明
，
利用该方法元素碘和有机碘的去污因子可以达到
［13
150
］
。
由于汞是有毒金属元素
，
因此需要通过将含汞化合
物转化为非汞化合物
，
以此减少该过程可能引起的环境
［12］
问题
。
3．Iodox
工艺
。Iodox
工艺使用
20～23MHNO
3
洗涤溶液
来溶解和氧化元素碘和有机碘
。
实验室条件下
，
该工艺的碘
4
去污因子可以超过
10
。
在
Iodox
过程中发生的主要化学
（
氧
［14］
化
）
反应如下
：
2CH
3
I+4HNO
3
I
2
+2CH
3
NO
3
+N
2
O
4
+2H
2
O
I
2
+4H
2
O
2I
+
+2NO
3
－
+N
2
O
4
+2H
2
O
I
+
+3HNO
3
+NO
3
－
IO
3
－
+H
+
+2N
2
O
4
+H
2
O
Iodox
工艺最大的缺点是使用高浓度氧化性硝酸对设备
的腐蚀性
，
以及在系统中可能形成硝化有机物
CH
3
NO
3
。
表
2
4．
电解洗涤
。
电解洗涤是
Iodox
工艺的改进
。
该工艺洗
3+
涤剂使用含有约
0.1M
钴的
8～12M
硝酸
。Co
离子是作为
氧化剂
，
可通过电化学方式连续产生
。
元素碘和有机碘都被
氧化成非挥发性碘酸盐而保留在洗涤溶液中
。
实验室测试
表明元素碘的去污因子约为
600，
甲基碘约为
100。
然而
，
实
3+
NO
2
会与
I
2
和
CH
3
I
竞争
Co
氧化剂
，
验结果表明
，
当气体中
存在
1%
或更多的
NO
2
时
，
碘的去污因子会降低大于
10
［15］
左右
。
5．
氟碳溶剂洗涤
。
洗涤剂采用二氯二氟甲烷
（
称为
Ｒ～
12
），
温度为
－25～+10°F，
元素碘和有机碘的去污因子可达
4
到
10
。NO
2
对碘的净化没有明显的影响
，
但
97～99%
的
NO
2
［16，17］
。
在不同温度或压力下
，
会保留在碳氟化合物溶剂中
可
85
Xe，CO
2
，NO
2
等
）
的受控分离
。
实现不同溶剂中污染物
（
Kr，
6．
硅
－
有机
（
聚甲基硅氧烷
）
溶剂
。
俄罗斯研究人员在
实验室条件下研究了元素碘在聚甲基硅氧烷液体中的溶解
3
性
，
其溶解度最大值为
4.56kg/m
。
同时
，
发现聚甲基硅氧烷
溶剂对
NO
2
的有害作用具有抗性
。
通过将碘提取到碱性溶
液中可完成聚甲基硅氧烷溶剂的再生
。
该工艺
I
2
的去污因
［18］
子高达
150
。
7．
熔融氢氧化物
。OakＲidge
的研究人员提出了一种使
［19］
用熔融氢氧化物
（NaOH
或
KOH）
净化碘的方法
。
该方法
需要将工艺废气与少量氢气
（－4%）
混合以维持还原环境
，
然后将该混合物直接与熔融氢氧化物接触
。
碘与碱金属氢
氧化物反应形成相应的碘盐
，
如下列反应所示
：
I
2
+H
2
+NaOH
→
2NaI+H
2
O
CH
3
I+NaOH
→
NaI+H
2
O+C+H
2
HI+NaOH
→
NaI+H
2
O
研究表明
，
熔融氢氧化物的温度会显著影响碘的捕获
量
。I
2
的最大净化率为
96%。
该技术仅在实验室范围内进
行过简单的测试研究
。
Iodox
和表
2
总结了目前湿法除碘工艺技术
。Mercurex，
碳氟溶剂洗涤工艺对碘的去污系数较高
，
并可同时除去单质
和有机碘
。
但湿法洗涤后的液体吸附液均需要特殊的处理
工艺
。
成熟度
工业规模
中试规模
中试室规模
备注
基本不吸附有机碘
，
可用
KOH
代替
为
NFSwestValley
设计
，
但未工业应用
应用范围仅限于实验室和中试
湿法洗涤工艺
工艺
碱洗
Mercurex
Iodox
电解洗涤
氟碳溶剂
硅
－
有机溶液
熔融氢氧化物
洗涤溶液
1～2MNaOH
0.2～0.4MHg
（NO
3
）
14MHNO
3
20～23MHNO
3
8～12MHNO
3
0.1MCo
3+
CCl
2
F
2
聚甲基硅氧烷
NaOH
或
KOH
去污系数
（I
2
）
去污系数
（
有机碘
）
10～100
2
～1
10
2
～10
4
＞10
4
100
10
4
～1
－
10
2
～10
4
＞10
4
600
10
4
150
～25
实验室规模
1%
的
NO2
将使去污系数降低
10
倍
中试规模
实验室规模
实验室规模
－25～+10°F
操作条件
：300psig，
基本不吸附有机碘
处于初步试验阶段
（
二
）
固体吸附剂吸附技术
。
从工程角度来看
，
利用固体
吸附剂对碘的吸附作用除去气态碘化合物具有许多优于传
统液体洗涤方法的优点
。
吸附柱操作通常在设计上更简单
，
从而使系统更可靠
，
维护成本更低
。
碘的净化效率与除碘系
统的设计优化密切相关
，
采用固体吸附剂的一个好处是不需
要使用腐蚀性很强的溶液
。
大多数第一代工业规模的乏燃
因此关于实际乏燃
料后处理厂使用的是液体洗涤除碘技术
，
料后处理厂中固体吸附剂性能的数据比较少
。
但是实验室
和中试规模的应用数据显示
，
目前主要应用的固体吸附剂包
括
，
活性炭
、
各种形式的金属负载的硅酸铝和大网状树脂
。
1．
活性炭
。
浸渍活性炭几乎专门用于核电厂的气态放
［13］
射性碘的净化
，
但通常在乏燃料后处理厂中碘净化系统中
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不采用这种吸附剂
。
主要是因为它在高温下除碘效率较差
，
具有相对较低的燃点
，
并且气体中存在的氮氧化物可能在活
［20］
性碳床中形成不稳定或易爆炸化合物
。
2．
大孔树脂
。
大孔树脂
（
例如
AmberliteXAD
系列
）
通常
是官能团化的丙烯酸酯或具有二乙烯基苯交联的聚苯乙烯
。
大孔树脂为非离子吸附剂
，
对不带电物质如元素或有机碘具
有更强的吸引力
。
丙烯酸酯具有较高的碘容量并表现出良
好的抗辐照性和耐酸性
。
然而
，
温度高于
50°C
时
，
树脂的除
［21，22］
。
碘效率会大大降低
3．
银基吸附剂
。
银对碘具有很强的亲和力
，
绝大多数固
体碘吸附剂会使用银作为活性组分
。
负载银的吸附剂主要
是银交换或浸渍的沸石
、
二氧化硅或氧化铝
。
银基吸附剂都
具有以下特征
：1）
对元素碘和有机碘吸附能力强
；2）
高负载
能力和净化效率
；3）
基材不易燃
。
银基吸附材料的主要缺点是银的成本高
，
这促使研究人
员希望找到一种便宜的金属元素
，
以替代银吸附剂用于工艺
废气的碘净化处理
。
目前
，
研究人员已经研究了铅
－，
铜
－，
镉
－，
锰
－，
钯
－，
铊
－，
汞
－
和铜
－
等离子交换的沸石作为
银基吸附剂的可能替代物
。
然而
，
所有这些元素作为活性组
分的固体吸附剂对甲基碘的净化效率和
/
或低负载能力都不
［23－25］
。
令人满意
（1）
硝酸银浸渍基材
。
在欧洲和日本的乏燃料后处理厂
中
，
已成功的将含有硝酸银形式的固体吸附剂应用在后处理
工艺尾气中元素碘和烷基碘
（
主要是甲基碘
）
的处理工艺中
。
根据以下反应
，
硝酸银与元素碘反应形成稳定的碘化银或碘
［26］
酸银
：
I
2
+AgNO
3
→
AgI+INO
3
INO
3
+AgNO
3
→
AgIO
3
+3NO
2
+0.5I
2
INO
3
→
NO
2
+0.5I
2
+0.5O
2
有机碘
，
如甲基碘
，
与硝酸银发生以下化学反应
，
ＲI+AgNO
3
→
AgI+ＲNO
3
WAK
厂使用硝酸银浸渍无定形硅酸得到两种产品
，
即
Ag－KTC
和
Ag－KTB。Ag－KTB
在两者中的机械稳定性更
高
，
并且已在市场上销售
，
即
AC－6120。
该材料的标准
BET
2
表面积为
65～110m
/g，
孔体积分布为
20～40nm，
粒度为
1～
2mm
，
孔体积为
～0.6mL/g，
总银含量为
8～12%（
质量分
数
）。
实验室测试结果表明
，
水蒸气对碘吸附剂的吸附性能
有不利影响
；
当温度为
150°C、
吸附床层厚度为
10cm、
迎面风
NOx
浓度为
1～5%
时
，
速为
25cm/s、
碘的净化效率可以达到
［27］
99.99%。
德国
WAK
厂自
1975
年开始将
AC－6120
固体
碘吸附剂用于该厂工艺尾气的处理系统
，
直到
1992
年该厂
1293
关闭
。
工厂运行期间
，
平均
I
值为
1～5mg/m
，
溶解尾气和
［28］
。
贮槽尾气碘净化效率分别为
99.8%
和
99.0%
表
3
129
Fukasawa
等
［29］
开发并测试了硝酸银浸渍氧化铝
（AgA）
作为碘吸附材料
。
该吸附剂材料含有
24wt%
的银
，
并被用于
20cm/s
处理
Tokai
乏燃料后处理厂的工艺尾气
。
在
150°C，
的迎面风速下测试该材料的甲基碘和元素碘的净化效率
，
最
终去污因子约为
250，
相当于
99.6%
的净化效率
。
在高温
（150°C）
下
，
硝酸银浸渍的吸附剂对元素和有机
碘化物具有较高的去污效率
，
银利用率也非常高
。
这种吸附
剂表现出对
NOx
较高的耐受性
，
并且中等浓度的
NO
2
（1～
10%
）
实际上可以通过防止银还原成元素状态来提高吸附性
［11］
高湿度会显着降低碘的净化效率
。
我国乏燃料
能
。
然而
，
后处理厂使用硝酸银浸渍的硅胶作为工艺尾气中碘的固定
吸附剂
，
运行期间
，
碘的净化效率可以达到
99%。
（2）
银沸石
。
美国的大多数工作都集中在开发用于除碘
的各种类型的银沸石上
。
银沸石是通过将沸石化合物中的
一部分钠与银离子交换而制备的
，
通常缩写为
AgX。AgX
的
一个例子是银交换的八面沸石
。
不同类型的沸石具有不同
的物理性质
，
最主要的是
SiO
2
∶Al
2
O
3
比
。
沸石通常随着该比
例增加而变得更硬并且更耐酸
，
但是高
SiO
2
∶Al
2
O
3
比与离子
交换容量成反比
。
普遍认为碘吸附是通过物理吸附和化学
吸附的共同作用完成的
，
但确切的机理尚未阐明
。
在典型的
［28］
银交换
Linde
分子筛沸石中提出的碘的反应是
：
I
2
+Ag
2
O
→
2AgI+0.5O
2
AgX
吸附剂确实显示出对元素碘在适当的操作条件下
，
35
和有机碘化物的高去污因子
，
通常在
10
到
10
之间
。
高湿度
似乎对元素碘的吸附影响不大
，
但可以将甲基碘的去污因子
降低数个数量级
。
温度升高对元素碘的吸附影响极小
，
但可
显著提高有机碘化物的去污因子
。
工艺尾气中高浓度的
NO
2
（＞2%）
以及烃类化合物会显着降低甲基碘的吸附量
。
标准
AgX
吸附剂不耐酸
，
不适用于含有大量水蒸气和
NOx
的
AgX
在溶解尾气处理系统中的应用将限于
废气处理
。
因此
，
碱性洗涤系统后的二级处理过程
。
丝光沸石是一类天然和合成沸石
，
其具有比八面沸石类
型显著更高的硅铝比
，
因此具有更高的化学稳定性
。
合成丝
光沸石的
Si∶Al
比例通常为
10，
具有以下化学形态
：
（
Na
2
O）·（Al
2
O
3
）·（SiO
2
）
10
·6H
2
O
丝光沸石的高化学稳定性使它们具有高耐酸性
，
因此银
交换形式
AgZ
已被广泛研究用于溶解尾气中的第一级碘处
理应用
。
商业化的银基丝光沸石通常为
15%
的载银量
，
比表
2
面积为约
400m
/g，
并且在高达
500°C
的温度下具有热稳定
性
。
一些研究人员已经注意到
，
在金属状态下的银似乎比银
［30］
AgZ
经常在
离子具有更高的元素碘化学吸附能力
。
因此
，
使用前用
500°C
的氢气预处理
，
以便将银还原成金属态
，
即
形成
Ag°Z。
成熟度
工业规模
实验室规模
实验室规模
工业规模
工业规模
实验室规模
实验室规模
备注
核电站大量使用
有机碘吸附量低
，
对湿度敏感
吸附容量非常大
在
WAK
厂使用
，
不可再生
烃类和
NOx
影响吸附性能
500°C
依然稳定
，
可再生
I
固体吸附剂
吸附剂
活性炭
大孔树脂
AgA
附银硅胶
AgX
AgZ
Ag°Z
适用温度
°C
＜120
＜50
～150
～130
～150
～150
～150
吸附量
mgI
2
/g
200～1000
100～235
～135
80～200
～170
～170
去污系数
10～10
3
10
3
～10
4
10
2
～10
3
10
2
～10
5
10
2
～10
5
10
2
～10
5
10
2
～10
5
抗
NOx
性
着火
高
高
高
低
高
高
Industrial&ScienceTribune
2020194
·45·
2020
年第
19
卷第
4
期
载银沸石的主要优点之一是它们可以再生
。
通过将碘
转移到更便宜的基材上而实现银吸附剂再生
，
可以提高该技
术的经济可行性
。
研究人员证明
，
通过在
500°C
下将纯氢气
流通过吸附床层
，
碘会从
AgZ
和
AgX
中以碘化氢的形式解
吸
，
然后在
150°C
下
，
化学吸附在铅沸石
（PbX）
上
［30］
。AgX
在
5
次再生循环后
，
碘容量将降低
50%；
而
AgZ
在
13
次循环
后
，
碘容量仅减少
20%
［13］
。
表
3
总结了可用于碘净化的固体吸附剂
。
银基氧化铝
，
二氧化硅和丝光沸石吸附剂是目前最受青睐的吸附剂
。
丝
光沸石的一个优点是可以再生吸附剂
，
从而使银的重复利用
率显著提高
；
然后将被吸附的碘转化到更廉价金属吸附剂
上
，
用于长期废物储存
。
三
、
结语
后处理技术是一个核强国必须具有的核燃料闭合循环
技术中的关键
，
其中的后处理工艺废气放射性碘元素的净化
可以为后处理厂的安全运行及职业人员
、
公众和环境的辐射
防护提供非常必要且关键的保障
。
实际后处理厂运行经验
和数据表明
，
乏燃料中超过
90%
的放射性碘元素会挥发进入
溶解器尾气中
，
剩余的碘元素会进入贮槽尾气中或进入废物
固化进行处置
。
固体吸附剂对碘的吸附作用除去气态碘化
合物具有许多优于传统液体洗涤方法的优点
。
为了减小放
射性废物产生量
、
降低因过滤单元频繁更换而存在的人员受
辐照风险
、
增强对环境与人员的安全防护
，
急需开展后处理
工艺尾气碘净化方法及新型碘吸附材料的相关研究工作
。
参考文献
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gram
，idahochemicalprogramsannualtechnicalreportfiscalyear
Industrial&ScienceTribune
2020194
【
［
［
［
［
［
［
［
2020
年第
19
卷第
4
期
COMSOL
仿真测定
多层复合板导热系数的可靠性验证
□谢思源刘伟军宋恺芸
【
内容摘要
】
多层复合结构的导热系数测量和计算往往相对复杂
。
通过
COMSOL
仿真模拟计算出四种多层复合板的导热系
数
，
并利用瞬态平面热源法验证仿真模拟数据的准确性
，
结果表明
，
仿真模拟结果与实测结果的相对误差在
5%
以
内
，
体现了
COMSOL
仿真模拟的可靠性
。
【
关键词
】
多层复合
；COMSOL
仿真
；
导热系数
【
基金项目
】
本文为大学生创新训练计划项目
（
编号
：CX1801009）
研究成果
。
【
作者单位
】
谢思源
，
刘伟军
，
宋恺芸
；
上海工程技术大学机械与汽车工程学院
一
、
引言
对于单一保温材料的导热系数通常根据傅立叶定律即
可计算得出
，
而在现实应用中
，
保温材料大多是多层复合结
构
，
此类的导热系数测量和计算都相对复杂
，
因此有必要研
究多层复合材料导热系数的测定方法
。
［1］
朱维佳等人利用导热系数测定仪配合热电偶和电位
T
2
差计测出系统达到稳态导热时材料上
、
下表面的温度
T
1
、
及散热盘在
T
2
附近的散热速度
，
以此算出材料的导热系数
k
x
。
王教方
［2］
等人认为可以由多层复合材料中每一种材料
的导热系数和厚度来估算多层材料的等效导热系数
。
李凡
［3］
杰
等人采用圆柱型蒸发量热器
，
根据已知条件下低温液体
的蒸发潜热
，
通过测量体积流速或质量流速来计算通过绝热
1971［J］．ICP1006，1972
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测定特定条件下多层绝热材料的性能
。
闫长
材料的漏热
，
［4］
海
等人通过稳态实验设备
，
测试多层隔热材料单元在压力
3
为
10
Pa
下
，
温度在
100～1000℃
温度下的有效导热系数
。
但这些测定方法
，
有些只是理论计算
，
有些试验方法过于复
杂
，
实验条件要求高
。
因此
，
本文通过
COMSOL
仿真模拟计
算出四种多层复合板的导热系数
，
并利用瞬态平面热源法证
明
COMSOL
仿真模拟的可靠性
。
二
、
多层复合板结构设计与制作
多层复合板的设计采取多层叠压结构
，
复合结构如图
1
所示
，
分为四个方案
。
方案一
：
外层采用有机玻璃
，
内夹层采用膨胀珍珠岩
。
方案二
：
外层采用有机玻璃
，
内夹层采用玻璃纤维
。
方案三
：
外层采用
PP
塑料
，
内夹层采用聚苯乙烯泡沫
J］．Kernforschung-
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［
szentrum
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，Vol．1，CONF－760822
Industrial&ScienceTribune
2020194
·47·
2024年8月26日发(作者：庄昕)
2020
年第
19
卷第
4
期
乏燃料后处理工艺尾气中放射性碘的净化技术
□曹鑫侯学锋李鑫陈勇
【
内容摘要
】
乏燃料后处理是核燃料闭式循环最关键的一个环节
。
乏燃料后处理厂运行过程中
，
最重要的一项任务之一是有效
的控制放射性气体进入大气
，
以防止对环境造成污染
。
乏燃料处理过程中
，
部分工艺系统会产生含有放射性碘的
废气
，
包括剪切溶解排气
、
贮槽排气等
。
本文调研了现有乏燃料后处理厂工艺尾气中碘元素的工程数据和特征
。
实际后处理厂运行经验和数据表明
，
溶解器产生的工艺废气会释放出
95～99%
的放射性气态碘
；
其余残留在溶解
液中的碘绝大部分以胶体碘形式存在
；
溶解液中残留碘的
40～50%
最终会进入贮槽尾气中
，
这部分碘绝大部分为
有机碘化物
。
本文对现有乏燃料后处理厂中碘净化的方法进行了调研
，
主要净化技术包括湿式洗涤和固体吸附两
种
。
本文对每种净化方法进行了介绍
，
并对各种方法的优缺点进行了对比
，
希望对乏燃料后处理厂碘净化工艺的
选取提供有意义的指导
。
【
关键词
】
乏燃料
；
工艺尾气
；
放射性碘
【
作者简介
】
曹鑫
（1989．2～），
男
，
山东人
；
中国核电工程有限公司工程师
；
研究方向
：
核化工
侯学锋
，
李鑫
，
陈勇
；
中国核电工程有限公司
目前国际上和国内运行的乏燃料后处理厂基本采用
PUＲEX
流程
，
主要包括首端
、
化学分离和铀钚尾端等关键工
艺过程
。
后处理厂在运行过程中会有大量的放射性尾气
，
主
129
要包括气体裂变产物
（
如
I
等
）
和放射性裂变产物的气溶胶
（
含有放射性裂变产物的固体微粒和微小液滴的气体
），
均需
经净化处理后才能排放
，
保证经净化处理的尾气满足国家规
定的排放标准
，
保证辐射防护安全
，
并最大限度地降低对环
境的影响
。
放射性碘是动力堆乏燃料元件中主要的裂变产
物之一
，
经过数年
（5
年以上
）
冷却的乏燃料
，
除碘
－129
和碘
－131
之外
，
其它碘放射性同位素已全部衰变
。
碘
－129
半
衰期非常长
（1.52×107
年
），
其长期累积造成的潜在辐射危
害和生物毒性问题都不可忽视
。
因此
，
放射性气态碘的吸附
捕集和治理控制对于保障我国核安全至关重要
。
一
、
乏燃料后处理工艺尾气中碘的来源
Furrer
等
［1］
研究表明
，
在乏燃料的溶解过程中
，
释放出的
碘主要以碘单质
I
2
的形式存在
，
有机碘浓度较低
。WAK
后处
理厂的数据表明
，
在溶解器尾气中
，
有机碘的含量占总碘量
C
2
H
5
I
和
C
4
H
9
I
等化合物
。Goles
的不到
0.05%，
包括
CH
3
I、
等在太平洋西北实验室研究了乏燃料后处理过程中的工
艺尾气
。
在实验条件下
，
乏燃料中大约
99%
的碘都挥发进入
［3］
只有
了工艺尾气处理系统
。McManus
等的研究结果表明
，
129
2～5%
的
I
会释放到溶解尾气中
。
实验结果相比其他研究
者的研究结果
（
碘释放量≥
95%）
相差甚远
。
原因可能是由
于
ICPP
所处理的不同类型乏燃料
（
包括铝包壳燃料
、
锆及锆
［4］
合金包壳燃料
、
不锈钢包壳燃料以及石墨燃料等
）
所导致
的
。
由于不同燃料的溶解工艺条件不同
，
导致溶解过程中碘
的释放量不同
。
实验室规模研究结果都表明
，
乏燃料中超过
99%
的碘都会挥发进入溶解工艺尾气中
［5－7］
。
但来自乏燃
乏燃料溶解后
，
部分碘
（
超过
料后处理厂的真实数据表明
，
9］
5%）
仍然会残留在溶解液中而进入共去污分离系统
［8，
。
造
成实验室和工程数据差异的原因可能是碘的反应行为在实
［2］
更复杂的因素
际工业乏燃料后处理厂运行过程中受到更多
、
影响
，
并可能生成了其他类型的含碘化合物
。
二
、
乏燃料后处理工艺尾气中碘的净化技术
目前
，
国外乏燃料后处理厂除碘工艺中主要采用液体吸
收和固体吸附两级过滤
。
工艺尾气首先经过初步洗涤过滤
，
净化部分的单质碘和氮氧化物
，
然后有机碘和剩余的碘再通
最终排至大气
。
如表
1
所示
，
列举
过固体吸附剂二次吸附
，
了国外后处理工厂中所使用的放射性碘的净化方法
。
表
1
不同国家后处理厂放射性碘处理方法
工厂
HanfordWTP
HanfordPUＲEX
UP2
DFＲ
HAO
TBP
LaHague
ＲT2
Ｒokkasho
THOＲP
PNC
AGNS
NFS
Eurex
WAK
位置
Washington（USA）
Washington
（USA）
LaHague（France）
Dounreay
（Scotland）
LaHague
（France）
Windscale
（UK）
Normandy
（France）
Krasnoyarsk－26
（Ｒussia）
Ｒoddasho
（Japan）
Windscale
（UK）
TokaiMura
（Japan）
Barnwell
，SC（USA）
WestValley
，NK（USA）
Saluggia
（Italy）
Karlsruhe
（Germany）
碘捕集方法
CS，AgZ
CS，AgNO
3
－Al
2
O
3
CS
Mercurex
CS
CS
AgA，CS
CS，AgA
AgA，acidandCS
Acid，AgS，CS
CS，AgF
AgX，Mercurex
AgZ，CS，Mercurex
AgX，Acid
AgS
CS=
碱洗
Acid=
硝酸等
AgA=
硝酸银负载的氧化铝
AgS
=
硝酸银负载的氧化硅
AgX=
银负载的八面沸石
AgZ=
银负载的沸石
Mercurex
=
汞洗
（
一
）
湿法洗涤技术
。
Industrial&ScienceTribune
2020194
·43·
2020
年第
19
卷第
4
期
1．
碱洗
。
用碱性溶液洗涤吸收乏燃料后处理溶解尾气中
的碘是最常见且相对简单的单元操作
。
后处理厂中使用碱洗
法除碘时通常使用
1～2MNaOH
洗涤
，
单独使用或与银基固体
［10］
I
2
发生以下歧化反应
：
吸附剂结合使用
。
在这些条件下
，
3I
2
+6OH
－
5I
－
+IO
3
－
+3H
2
O
碱法洗涤对于碘的去污因子大约在
10～100
之间
。
产生
去污因子差异的原因可能是由于尾气中碘的存在形式不同
。
研究表明
，
碱洗可以有效净化元素碘
，
但对于有机碘的去污
效率则很低
。
碱洗工艺会产生液体废物
，
需要处置或转化成
易于处理的形式
。
2．Mercurex
工艺
。
该方法是在填料塔或塔板中使用循环
的硝酸汞
－
硝酸溶液对尾气进行洗涤
。
初始洗涤溶液是
0.4MHg（NO
3
）
2
和
14MHNO
3
［11］
。
该方法可有效净化元素
和有机碘化物
，
提高酸浓度可显著提高有机碘的净化程度
。
［12］
主要化学反应如下
：
对于单质碘
：
6I
2
+6Hg（NO
3
）
2
+6H
2
O
5HgI
2
+Hg（IO
3
）
2
+12HNO
3
对于甲基碘
：
2CH
3
I+Hg（NO
3
）
2
HgI
2
+2CH
3
NO
3
2CH
3
I+Hg（NO
3
）
2
+2H
2
O
HgI
2
+2CH
3
NO
3
+2HNO
3
英国的小型
Dounreay
后处理工厂
（
关闭
）
的相关数据表
明
，
利用该方法元素碘和有机碘的去污因子可以达到
［13
150
］
。
由于汞是有毒金属元素
，
因此需要通过将含汞化合
物转化为非汞化合物
，
以此减少该过程可能引起的环境
［12］
问题
。
3．Iodox
工艺
。Iodox
工艺使用
20～23MHNO
3
洗涤溶液
来溶解和氧化元素碘和有机碘
。
实验室条件下
，
该工艺的碘
4
去污因子可以超过
10
。
在
Iodox
过程中发生的主要化学
（
氧
［14］
化
）
反应如下
：
2CH
3
I+4HNO
3
I
2
+2CH
3
NO
3
+N
2
O
4
+2H
2
O
I
2
+4H
2
O
2I
+
+2NO
3
－
+N
2
O
4
+2H
2
O
I
+
+3HNO
3
+NO
3
－
IO
3
－
+H
+
+2N
2
O
4
+H
2
O
Iodox
工艺最大的缺点是使用高浓度氧化性硝酸对设备
的腐蚀性
，
以及在系统中可能形成硝化有机物
CH
3
NO
3
。
表
2
4．
电解洗涤
。
电解洗涤是
Iodox
工艺的改进
。
该工艺洗
3+
涤剂使用含有约
0.1M
钴的
8～12M
硝酸
。Co
离子是作为
氧化剂
，
可通过电化学方式连续产生
。
元素碘和有机碘都被
氧化成非挥发性碘酸盐而保留在洗涤溶液中
。
实验室测试
表明元素碘的去污因子约为
600，
甲基碘约为
100。
然而
，
实
3+
NO
2
会与
I
2
和
CH
3
I
竞争
Co
氧化剂
，
验结果表明
，
当气体中
存在
1%
或更多的
NO
2
时
，
碘的去污因子会降低大于
10
［15］
左右
。
5．
氟碳溶剂洗涤
。
洗涤剂采用二氯二氟甲烷
（
称为
Ｒ～
12
），
温度为
－25～+10°F，
元素碘和有机碘的去污因子可达
4
到
10
。NO
2
对碘的净化没有明显的影响
，
但
97～99%
的
NO
2
［16，17］
。
在不同温度或压力下
，
会保留在碳氟化合物溶剂中
可
85
Xe，CO
2
，NO
2
等
）
的受控分离
。
实现不同溶剂中污染物
（
Kr，
6．
硅
－
有机
（
聚甲基硅氧烷
）
溶剂
。
俄罗斯研究人员在
实验室条件下研究了元素碘在聚甲基硅氧烷液体中的溶解
3
性
，
其溶解度最大值为
4.56kg/m
。
同时
，
发现聚甲基硅氧烷
溶剂对
NO
2
的有害作用具有抗性
。
通过将碘提取到碱性溶
液中可完成聚甲基硅氧烷溶剂的再生
。
该工艺
I
2
的去污因
［18］
子高达
150
。
7．
熔融氢氧化物
。OakＲidge
的研究人员提出了一种使
［19］
用熔融氢氧化物
（NaOH
或
KOH）
净化碘的方法
。
该方法
需要将工艺废气与少量氢气
（－4%）
混合以维持还原环境
，
然后将该混合物直接与熔融氢氧化物接触
。
碘与碱金属氢
氧化物反应形成相应的碘盐
，
如下列反应所示
：
I
2
+H
2
+NaOH
→
2NaI+H
2
O
CH
3
I+NaOH
→
NaI+H
2
O+C+H
2
HI+NaOH
→
NaI+H
2
O
研究表明
，
熔融氢氧化物的温度会显著影响碘的捕获
量
。I
2
的最大净化率为
96%。
该技术仅在实验室范围内进
行过简单的测试研究
。
Iodox
和表
2
总结了目前湿法除碘工艺技术
。Mercurex，
碳氟溶剂洗涤工艺对碘的去污系数较高
，
并可同时除去单质
和有机碘
。
但湿法洗涤后的液体吸附液均需要特殊的处理
工艺
。
成熟度
工业规模
中试规模
中试室规模
备注
基本不吸附有机碘
，
可用
KOH
代替
为
NFSwestValley
设计
，
但未工业应用
应用范围仅限于实验室和中试
湿法洗涤工艺
工艺
碱洗
Mercurex
Iodox
电解洗涤
氟碳溶剂
硅
－
有机溶液
熔融氢氧化物
洗涤溶液
1～2MNaOH
0.2～0.4MHg
（NO
3
）
14MHNO
3
20～23MHNO
3
8～12MHNO
3
0.1MCo
3+
CCl
2
F
2
聚甲基硅氧烷
NaOH
或
KOH
去污系数
（I
2
）
去污系数
（
有机碘
）
10～100
2
～1
10
2
～10
4
＞10
4
100
10
4
～1
－
10
2
～10
4
＞10
4
600
10
4
150
～25
实验室规模
1%
的
NO2
将使去污系数降低
10
倍
中试规模
实验室规模
实验室规模
－25～+10°F
操作条件
：300psig，
基本不吸附有机碘
处于初步试验阶段
（
二
）
固体吸附剂吸附技术
。
从工程角度来看
，
利用固体
吸附剂对碘的吸附作用除去气态碘化合物具有许多优于传
统液体洗涤方法的优点
。
吸附柱操作通常在设计上更简单
，
从而使系统更可靠
，
维护成本更低
。
碘的净化效率与除碘系
统的设计优化密切相关
，
采用固体吸附剂的一个好处是不需
要使用腐蚀性很强的溶液
。
大多数第一代工业规模的乏燃
因此关于实际乏燃
料后处理厂使用的是液体洗涤除碘技术
，
料后处理厂中固体吸附剂性能的数据比较少
。
但是实验室
和中试规模的应用数据显示
，
目前主要应用的固体吸附剂包
括
，
活性炭
、
各种形式的金属负载的硅酸铝和大网状树脂
。
1．
活性炭
。
浸渍活性炭几乎专门用于核电厂的气态放
［13］
射性碘的净化
，
但通常在乏燃料后处理厂中碘净化系统中
·44·
Industrial&ScienceTribune
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卷第
4
期
不采用这种吸附剂
。
主要是因为它在高温下除碘效率较差
，
具有相对较低的燃点
，
并且气体中存在的氮氧化物可能在活
［20］
性碳床中形成不稳定或易爆炸化合物
。
2．
大孔树脂
。
大孔树脂
（
例如
AmberliteXAD
系列
）
通常
是官能团化的丙烯酸酯或具有二乙烯基苯交联的聚苯乙烯
。
大孔树脂为非离子吸附剂
，
对不带电物质如元素或有机碘具
有更强的吸引力
。
丙烯酸酯具有较高的碘容量并表现出良
好的抗辐照性和耐酸性
。
然而
，
温度高于
50°C
时
，
树脂的除
［21，22］
。
碘效率会大大降低
3．
银基吸附剂
。
银对碘具有很强的亲和力
，
绝大多数固
体碘吸附剂会使用银作为活性组分
。
负载银的吸附剂主要
是银交换或浸渍的沸石
、
二氧化硅或氧化铝
。
银基吸附剂都
具有以下特征
：1）
对元素碘和有机碘吸附能力强
；2）
高负载
能力和净化效率
；3）
基材不易燃
。
银基吸附材料的主要缺点是银的成本高
，
这促使研究人
员希望找到一种便宜的金属元素
，
以替代银吸附剂用于工艺
废气的碘净化处理
。
目前
，
研究人员已经研究了铅
－，
铜
－，
镉
－，
锰
－，
钯
－，
铊
－，
汞
－
和铜
－
等离子交换的沸石作为
银基吸附剂的可能替代物
。
然而
，
所有这些元素作为活性组
分的固体吸附剂对甲基碘的净化效率和
/
或低负载能力都不
［23－25］
。
令人满意
（1）
硝酸银浸渍基材
。
在欧洲和日本的乏燃料后处理厂
中
，
已成功的将含有硝酸银形式的固体吸附剂应用在后处理
工艺尾气中元素碘和烷基碘
（
主要是甲基碘
）
的处理工艺中
。
根据以下反应
，
硝酸银与元素碘反应形成稳定的碘化银或碘
［26］
酸银
：
I
2
+AgNO
3
→
AgI+INO
3
INO
3
+AgNO
3
→
AgIO
3
+3NO
2
+0.5I
2
INO
3
→
NO
2
+0.5I
2
+0.5O
2
有机碘
，
如甲基碘
，
与硝酸银发生以下化学反应
，
ＲI+AgNO
3
→
AgI+ＲNO
3
WAK
厂使用硝酸银浸渍无定形硅酸得到两种产品
，
即
Ag－KTC
和
Ag－KTB。Ag－KTB
在两者中的机械稳定性更
高
，
并且已在市场上销售
，
即
AC－6120。
该材料的标准
BET
2
表面积为
65～110m
/g，
孔体积分布为
20～40nm，
粒度为
1～
2mm
，
孔体积为
～0.6mL/g，
总银含量为
8～12%（
质量分
数
）。
实验室测试结果表明
，
水蒸气对碘吸附剂的吸附性能
有不利影响
；
当温度为
150°C、
吸附床层厚度为
10cm、
迎面风
NOx
浓度为
1～5%
时
，
速为
25cm/s、
碘的净化效率可以达到
［27］
99.99%。
德国
WAK
厂自
1975
年开始将
AC－6120
固体
碘吸附剂用于该厂工艺尾气的处理系统
，
直到
1992
年该厂
1293
关闭
。
工厂运行期间
，
平均
I
值为
1～5mg/m
，
溶解尾气和
［28］
。
贮槽尾气碘净化效率分别为
99.8%
和
99.0%
表
3
129
Fukasawa
等
［29］
开发并测试了硝酸银浸渍氧化铝
（AgA）
作为碘吸附材料
。
该吸附剂材料含有
24wt%
的银
，
并被用于
20cm/s
处理
Tokai
乏燃料后处理厂的工艺尾气
。
在
150°C，
的迎面风速下测试该材料的甲基碘和元素碘的净化效率
，
最
终去污因子约为
250，
相当于
99.6%
的净化效率
。
在高温
（150°C）
下
，
硝酸银浸渍的吸附剂对元素和有机
碘化物具有较高的去污效率
，
银利用率也非常高
。
这种吸附
剂表现出对
NOx
较高的耐受性
，
并且中等浓度的
NO
2
（1～
10%
）
实际上可以通过防止银还原成元素状态来提高吸附性
［11］
高湿度会显着降低碘的净化效率
。
我国乏燃料
能
。
然而
，
后处理厂使用硝酸银浸渍的硅胶作为工艺尾气中碘的固定
吸附剂
，
运行期间
，
碘的净化效率可以达到
99%。
（2）
银沸石
。
美国的大多数工作都集中在开发用于除碘
的各种类型的银沸石上
。
银沸石是通过将沸石化合物中的
一部分钠与银离子交换而制备的
，
通常缩写为
AgX。AgX
的
一个例子是银交换的八面沸石
。
不同类型的沸石具有不同
的物理性质
，
最主要的是
SiO
2
∶Al
2
O
3
比
。
沸石通常随着该比
例增加而变得更硬并且更耐酸
，
但是高
SiO
2
∶Al
2
O
3
比与离子
交换容量成反比
。
普遍认为碘吸附是通过物理吸附和化学
吸附的共同作用完成的
，
但确切的机理尚未阐明
。
在典型的
［28］
银交换
Linde
分子筛沸石中提出的碘的反应是
：
I
2
+Ag
2
O
→
2AgI+0.5O
2
AgX
吸附剂确实显示出对元素碘在适当的操作条件下
，
35
和有机碘化物的高去污因子
，
通常在
10
到
10
之间
。
高湿度
似乎对元素碘的吸附影响不大
，
但可以将甲基碘的去污因子
降低数个数量级
。
温度升高对元素碘的吸附影响极小
，
但可
显著提高有机碘化物的去污因子
。
工艺尾气中高浓度的
NO
2
（＞2%）
以及烃类化合物会显着降低甲基碘的吸附量
。
标准
AgX
吸附剂不耐酸
，
不适用于含有大量水蒸气和
NOx
的
AgX
在溶解尾气处理系统中的应用将限于
废气处理
。
因此
，
碱性洗涤系统后的二级处理过程
。
丝光沸石是一类天然和合成沸石
，
其具有比八面沸石类
型显著更高的硅铝比
，
因此具有更高的化学稳定性
。
合成丝
光沸石的
Si∶Al
比例通常为
10，
具有以下化学形态
：
（
Na
2
O）·（Al
2
O
3
）·（SiO
2
）
10
·6H
2
O
丝光沸石的高化学稳定性使它们具有高耐酸性
，
因此银
交换形式
AgZ
已被广泛研究用于溶解尾气中的第一级碘处
理应用
。
商业化的银基丝光沸石通常为
15%
的载银量
，
比表
2
面积为约
400m
/g，
并且在高达
500°C
的温度下具有热稳定
性
。
一些研究人员已经注意到
，
在金属状态下的银似乎比银
［30］
AgZ
经常在
离子具有更高的元素碘化学吸附能力
。
因此
，
使用前用
500°C
的氢气预处理
，
以便将银还原成金属态
，
即
形成
Ag°Z。
成熟度
工业规模
实验室规模
实验室规模
工业规模
工业规模
实验室规模
实验室规模
备注
核电站大量使用
有机碘吸附量低
，
对湿度敏感
吸附容量非常大
在
WAK
厂使用
，
不可再生
烃类和
NOx
影响吸附性能
500°C
依然稳定
，
可再生
I
固体吸附剂
吸附剂
活性炭
大孔树脂
AgA
附银硅胶
AgX
AgZ
Ag°Z
适用温度
°C
＜120
＜50
～150
～130
～150
～150
～150
吸附量
mgI
2
/g
200～1000
100～235
～135
80～200
～170
～170
去污系数
10～10
3
10
3
～10
4
10
2
～10
3
10
2
～10
5
10
2
～10
5
10
2
～10
5
10
2
～10
5
抗
NOx
性
着火
高
高
高
低
高
高
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4
期
载银沸石的主要优点之一是它们可以再生
。
通过将碘
转移到更便宜的基材上而实现银吸附剂再生
，
可以提高该技
术的经济可行性
。
研究人员证明
，
通过在
500°C
下将纯氢气
流通过吸附床层
，
碘会从
AgZ
和
AgX
中以碘化氢的形式解
吸
，
然后在
150°C
下
，
化学吸附在铅沸石
（PbX）
上
［30］
。AgX
在
5
次再生循环后
，
碘容量将降低
50%；
而
AgZ
在
13
次循环
后
，
碘容量仅减少
20%
［13］
。
表
3
总结了可用于碘净化的固体吸附剂
。
银基氧化铝
，
二氧化硅和丝光沸石吸附剂是目前最受青睐的吸附剂
。
丝
光沸石的一个优点是可以再生吸附剂
，
从而使银的重复利用
率显著提高
；
然后将被吸附的碘转化到更廉价金属吸附剂
上
，
用于长期废物储存
。
三
、
结语
后处理技术是一个核强国必须具有的核燃料闭合循环
技术中的关键
，
其中的后处理工艺废气放射性碘元素的净化
可以为后处理厂的安全运行及职业人员
、
公众和环境的辐射
防护提供非常必要且关键的保障
。
实际后处理厂运行经验
和数据表明
，
乏燃料中超过
90%
的放射性碘元素会挥发进入
溶解器尾气中
，
剩余的碘元素会进入贮槽尾气中或进入废物
固化进行处置
。
固体吸附剂对碘的吸附作用除去气态碘化
合物具有许多优于传统液体洗涤方法的优点
。
为了减小放
射性废物产生量
、
降低因过滤单元频繁更换而存在的人员受
辐照风险
、
增强对环境与人员的安全防护
，
急需开展后处理
工艺尾气碘净化方法及新型碘吸附材料的相关研究工作
。
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Industrial&ScienceTribune
2020194
【
［
［
［
［
［
［
［
2020
年第
19
卷第
4
期
COMSOL
仿真测定
多层复合板导热系数的可靠性验证
□谢思源刘伟军宋恺芸
【
内容摘要
】
多层复合结构的导热系数测量和计算往往相对复杂
。
通过
COMSOL
仿真模拟计算出四种多层复合板的导热系
数
，
并利用瞬态平面热源法验证仿真模拟数据的准确性
，
结果表明
，
仿真模拟结果与实测结果的相对误差在
5%
以
内
，
体现了
COMSOL
仿真模拟的可靠性
。
【
关键词
】
多层复合
；COMSOL
仿真
；
导热系数
【
基金项目
】
本文为大学生创新训练计划项目
（
编号
：CX1801009）
研究成果
。
【
作者单位
】
谢思源
，
刘伟军
，
宋恺芸
；
上海工程技术大学机械与汽车工程学院
一
、
引言
对于单一保温材料的导热系数通常根据傅立叶定律即
可计算得出
，
而在现实应用中
，
保温材料大多是多层复合结
构
，
此类的导热系数测量和计算都相对复杂
，
因此有必要研
究多层复合材料导热系数的测定方法
。
［1］
朱维佳等人利用导热系数测定仪配合热电偶和电位
T
2
差计测出系统达到稳态导热时材料上
、
下表面的温度
T
1
、
及散热盘在
T
2
附近的散热速度
，
以此算出材料的导热系数
k
x
。
王教方
［2］
等人认为可以由多层复合材料中每一种材料
的导热系数和厚度来估算多层材料的等效导热系数
。
李凡
［3］
杰
等人采用圆柱型蒸发量热器
，
根据已知条件下低温液体
的蒸发潜热
，
通过测量体积流速或质量流速来计算通过绝热
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［26］WilhelmJ．，FurrerJ．CECSeminaronＲadioactiveEfflu-
测定特定条件下多层绝热材料的性能
。
闫长
材料的漏热
，
［4］
海
等人通过稳态实验设备
，
测试多层隔热材料单元在压力
3
为
10
Pa
下
，
温度在
100～1000℃
温度下的有效导热系数
。
但这些测定方法
，
有些只是理论计算
，
有些试验方法过于复
杂
，
实验条件要求高
。
因此
，
本文通过
COMSOL
仿真模拟计
算出四种多层复合板的导热系数
，
并利用瞬态平面热源法证
明
COMSOL
仿真模拟的可靠性
。
二
、
多层复合板结构设计与制作
多层复合板的设计采取多层叠压结构
，
复合结构如图
1
所示
，
分为四个方案
。
方案一
：
外层采用有机玻璃
，
内夹层采用膨胀珍珠岩
。
方案二
：
外层采用有机玻璃
，
内夹层采用玻璃纤维
。
方案三
：
外层采用
PP
塑料
，
内夹层采用聚苯乙烯泡沫
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Industrial&ScienceTribune
2020194
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