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样品中的硫确实存在形成高分辨率的XPS谱图

IT圈 admin 27浏览 0评论

2024年5月13日发(作者:稽丹翠)

样品中的硫确实存在形成高分辨率的XPS谱图(图5A)2。结合能的所有元素中引用

的C1s峰(284.6 eV)产生不定碳。三个不同的S2P峰值在25SPI谱中分别出现在163.3、

165.6和167.6 eV的结合能处。这些S2P的结合能是由于s2p3 / 2核心层次。163.3 eV

的峰值可以分配到的C−S结合的s2p3 / 2信号由于CS2的s2p3 / 2的结合能接近这重要

性.形成C−S波段意味着掺杂硫替代晶格N三嗪环形成的C−SPI的结合,如图1证明。这

样的替代掺杂硫晶格N的三嗪环也被发现在sulfurdoped石墨C3N4.8,22 。在∼165.6 eV

的峰往往被归因于S-S结合从少量残余升华硫吸附在样品表面产生的。至于在167.6 eV

的结合能高峰值,它可以分为硫氧化物(SO4,2-)在空气气氛中SPI的合成过程中形成的。

在25spi硫磺用量为0.38原子%基于XPS的分析结果。TEM−EDS测量进行控制确认掺

杂硫在25spi用量;0.35原子的值是一致的。这是第一个成功的尝试涂料掺杂硫在聚合物

半导体的结构利用元素硫(S4)作为掺杂剂的前体。正如由几组报道,在氮化碳三嗪环掺

杂硫的合成条件非常敏感。采用三聚硫氰酸作为前体不能产生掺杂氮化碳催化剂的聚合温

度为650°C. 硫掺杂介孔物质通过原位聚合合成以硫脲为硫前体和SiO2作为模板。硫的存

在是一致确认出现在最终的样本中,提出了替代碳的位置形成的S−N带三嗪环。然而,以

无硫脲为前兆合成g-C3N4 确认出现在最终同样没有其他硫物种保持的二氧化硅模板信

号中,当硫的前体转变为元素硫(S8)与三聚氰胺聚合,XPS最终已在多聚物中验证。硫

的作用是作为一个介体来修改的碳氮化物光催化剂的电子能带结构。与C3N4结构相比,

PI周期框架看起来像C3N4其中三缺电子均苯四甲酸二酐块已纳入网络,导致三嗪环缺电

子。较大的半径和硫低电负性(1.84Å和2.58,分别)与N(1.71Å和3.04,分别)赋予

它的电子供体特性。因此,对硫在SPI样品的三嗪环的氮原子被取代是因为π电子离域在

三嗪环的密度增加。此外,较低的聚合温度为325°C和酸性酸酐的存在使硫在PI简易框

架中掺杂。

在PI影响硫掺杂的化学状态下N 的结构是由N1s的XPS研究。图5b显示N1s的

XPS谱PI和25spi复合材料。在∼398 eV的N1s峰对应于吡啶类在PI的三嗪环的氮原子,

会和峰在∼399.4 eV相遇是由于氮原子连接两个羰基(−C=O)在NC4组五元环(图5b)

的黑色曲线。对于硫掺杂25spi样品,在398 eV的峰转换到397.8 eV的低结合能处,这

意味着电子密度的三嗪环的氮原子的增加。值得注意的是,在399.4 eV的峰分裂为两个新

的吸收峰出现在398.8和399.2 eV的结合能,表明两种N产生的硫掺入PI三嗪环,这也

改变了相邻NC4五元环氮原子的化学环境。

提高我国硫掺杂对PI的二维框架π电子分布的等的了解,我们利用聚类模型第PI和

SPI的表面研究了静电势的分布(ESP)。如图6所示,最消极和积极的表面静电势分别为

红色和蓝色。通过对PI和SPI的比较,可以发现,在PI模型的三嗪环的颜色很深(蓝色),

而SPI模式的三嗪环部分颜色很淡(青色),意义上的S原子取代的N三嗪环原子使其在

平面静电电位更低。这增加的电子密度与SPI N1s的XPS结果一致,其中三嗪环的特征

N1s信号转移到低结合能。SPI在图6的ESP(底部)显示剩余的区域周围的三嗪环的颜

色变浅,表明PI掺杂硫的变化不仅在三嗪环静电势的分布也在三个NC4五元环。如图6

所示,掺杂的硫和三个N原子的相邻NC4五元环之间的距离是不同的,导致三个N原子

负电荷非均匀分布。相应地,两个N原子附近的硫原子的负电荷可以分享和拥有较低的

N1s结合能(398.8 eV),而其他的具有更高的结合能(399.2 eV),如图5所示。

光催化活性的PI和SPI样品用钼溶液中的降解评价(4毫克/升)。如图7A所示,在

可见光照射下的光催化降解MO的情况下是可以忽略的。同样,控制确认实验内容,即使

八小时候后也几乎没有在25SPI黑暗中发生MO的降解。只有当样品用可见光照射是一个

不同降解活性钼硫掺杂PI和PI的获得,表明甲基橙的降解对这些样品是由可见光驱动的。

这个波长依赖性实验(图7B)进一步控制形成的照射光的能量是25spi样品活性之间的直

接联系;活动的趋势是一致的吸收边。图7,值得注意的是,所有的sulfurdoped PI复合

材料具有比纯PI较高的活动。SPI的降解活性随硫掺杂量达到最大的25spi;硫在合成系

统的初始浓度为35%的进一步增加导致催化活性的降低。其中硫掺杂的样品,25spi表现

2024年5月13日发(作者:稽丹翠)

样品中的硫确实存在形成高分辨率的XPS谱图(图5A)2。结合能的所有元素中引用

的C1s峰(284.6 eV)产生不定碳。三个不同的S2P峰值在25SPI谱中分别出现在163.3、

165.6和167.6 eV的结合能处。这些S2P的结合能是由于s2p3 / 2核心层次。163.3 eV

的峰值可以分配到的C−S结合的s2p3 / 2信号由于CS2的s2p3 / 2的结合能接近这重要

性.形成C−S波段意味着掺杂硫替代晶格N三嗪环形成的C−SPI的结合,如图1证明。这

样的替代掺杂硫晶格N的三嗪环也被发现在sulfurdoped石墨C3N4.8,22 。在∼165.6 eV

的峰往往被归因于S-S结合从少量残余升华硫吸附在样品表面产生的。至于在167.6 eV

的结合能高峰值,它可以分为硫氧化物(SO4,2-)在空气气氛中SPI的合成过程中形成的。

在25spi硫磺用量为0.38原子%基于XPS的分析结果。TEM−EDS测量进行控制确认掺

杂硫在25spi用量;0.35原子的值是一致的。这是第一个成功的尝试涂料掺杂硫在聚合物

半导体的结构利用元素硫(S4)作为掺杂剂的前体。正如由几组报道,在氮化碳三嗪环掺

杂硫的合成条件非常敏感。采用三聚硫氰酸作为前体不能产生掺杂氮化碳催化剂的聚合温

度为650°C. 硫掺杂介孔物质通过原位聚合合成以硫脲为硫前体和SiO2作为模板。硫的存

在是一致确认出现在最终的样本中,提出了替代碳的位置形成的S−N带三嗪环。然而,以

无硫脲为前兆合成g-C3N4 确认出现在最终同样没有其他硫物种保持的二氧化硅模板信

号中,当硫的前体转变为元素硫(S8)与三聚氰胺聚合,XPS最终已在多聚物中验证。硫

的作用是作为一个介体来修改的碳氮化物光催化剂的电子能带结构。与C3N4结构相比,

PI周期框架看起来像C3N4其中三缺电子均苯四甲酸二酐块已纳入网络,导致三嗪环缺电

子。较大的半径和硫低电负性(1.84Å和2.58,分别)与N(1.71Å和3.04,分别)赋予

它的电子供体特性。因此,对硫在SPI样品的三嗪环的氮原子被取代是因为π电子离域在

三嗪环的密度增加。此外,较低的聚合温度为325°C和酸性酸酐的存在使硫在PI简易框

架中掺杂。

在PI影响硫掺杂的化学状态下N 的结构是由N1s的XPS研究。图5b显示N1s的

XPS谱PI和25spi复合材料。在∼398 eV的N1s峰对应于吡啶类在PI的三嗪环的氮原子,

会和峰在∼399.4 eV相遇是由于氮原子连接两个羰基(−C=O)在NC4组五元环(图5b)

的黑色曲线。对于硫掺杂25spi样品,在398 eV的峰转换到397.8 eV的低结合能处,这

意味着电子密度的三嗪环的氮原子的增加。值得注意的是,在399.4 eV的峰分裂为两个新

的吸收峰出现在398.8和399.2 eV的结合能,表明两种N产生的硫掺入PI三嗪环,这也

改变了相邻NC4五元环氮原子的化学环境。

提高我国硫掺杂对PI的二维框架π电子分布的等的了解,我们利用聚类模型第PI和

SPI的表面研究了静电势的分布(ESP)。如图6所示,最消极和积极的表面静电势分别为

红色和蓝色。通过对PI和SPI的比较,可以发现,在PI模型的三嗪环的颜色很深(蓝色),

而SPI模式的三嗪环部分颜色很淡(青色),意义上的S原子取代的N三嗪环原子使其在

平面静电电位更低。这增加的电子密度与SPI N1s的XPS结果一致,其中三嗪环的特征

N1s信号转移到低结合能。SPI在图6的ESP(底部)显示剩余的区域周围的三嗪环的颜

色变浅,表明PI掺杂硫的变化不仅在三嗪环静电势的分布也在三个NC4五元环。如图6

所示,掺杂的硫和三个N原子的相邻NC4五元环之间的距离是不同的,导致三个N原子

负电荷非均匀分布。相应地,两个N原子附近的硫原子的负电荷可以分享和拥有较低的

N1s结合能(398.8 eV),而其他的具有更高的结合能(399.2 eV),如图5所示。

光催化活性的PI和SPI样品用钼溶液中的降解评价(4毫克/升)。如图7A所示,在

可见光照射下的光催化降解MO的情况下是可以忽略的。同样,控制确认实验内容,即使

八小时候后也几乎没有在25SPI黑暗中发生MO的降解。只有当样品用可见光照射是一个

不同降解活性钼硫掺杂PI和PI的获得,表明甲基橙的降解对这些样品是由可见光驱动的。

这个波长依赖性实验(图7B)进一步控制形成的照射光的能量是25spi样品活性之间的直

接联系;活动的趋势是一致的吸收边。图7,值得注意的是,所有的sulfurdoped PI复合

材料具有比纯PI较高的活动。SPI的降解活性随硫掺杂量达到最大的25spi;硫在合成系

统的初始浓度为35%的进一步增加导致催化活性的降低。其中硫掺杂的样品,25spi表现

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