2024年4月4日发(作者：姜秀丽)
套管式DBD等离子体降解乙酸乙酯影响因素研究
魏恒;董晓丹
【摘 要】以乙酸乙酯为目标污染物,采用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器探讨
其在常温常压下的降解过程,研究了管道风速、外施电压、反应管级数、工作频率
等工艺参数对其降解率的影响.实验结果表明:风速越低越有利于乙酸乙酯的降解;随
外施电压的提高,乙酸乙酯去除率呈现先升高后降低的趋势,在13～14 kV内存在最
佳工作电压;串联反应管有助于提高乙酸乙酯的降解率,两级串联装置的降解率可达
82％;相较于电源工作频率,外施电压对乙酸乙酯降解率的影响更为明显,与高频低压
模式相比,乙酸乙酯在低频高压模式下的降解率提高了38％.
【期刊名称】《上海化工》
【年(卷),期】2018(043)001
【总页数】4页(P15-18)
【关键词】低温等离子体;乙酸乙酯;介质阻挡放电
【作 者】魏恒;董晓丹
【作者单位】宝武集团环境资源科技有限公司 上海201900;宝武集团环境资源科
技有限公司 上海201900
【正文语种】中 文
【中图分类】X512
乙酸乙酯是常见的酯类化合物，属于挥发性有机化合物（VOCs），是一种无色易
燃易挥发的液体。乙酸乙酯性质稳定，在工业上应用广泛，排入环境空气中可对人
们的生活和工作造成一定的影响，并对人体健康造成一定程度的危害，因而有关酯
类工业废气的治理日益受到关注[1-7]。
介质阻挡放电（DBD）技术具有空间反应区域大，可在大气压强下工作，可防止
在放电空间形成局部火花或弧光放电，有效降低能耗等优点，具有良好的工业化应
用前景[8-10]。
本研究采用套管式DBD低温等离子技术对流动态乙酸乙酯废气进行降解，研究了
管道风速、外施电压、反应管级数、工作频率等工艺参数对乙酸乙酯去除率的影响，
提出了优化的工艺运行条件。
1 实验部分
1.1 实验药品和仪器
1.1.1 气体和试剂
高纯氮（载气）：纯度≥99.999%，上海浦江特种气体有限公司；空气：上海五钢
气体有限责任公司。工业氢气：纯度≥99.5%，上海中远化工有限公司；乙酸乙酯：
纯度≥99.5%，上海试剂一厂。
1.1.2 实验仪器
GC930气相色谱仪：上海海欣色谱仪器有限公司；CZR型离心引风机（功率为
60 W），上海兴益风机厂；QDF-3型热球式风速计，北京检测仪器有限公司；
2XZ-4型旋片式真空泵，上海真空泵厂有限公司。
自制等离子体反应管：由内、外两根石英玻璃管组成，外管内径为52 mm，内管
外径为35 mm，厚度均为2 mm；内电极为不锈钢片，紧贴内管内壁；外电极由
外壁缠绕16圈不锈钢条（宽度为5 mm，厚度为0.3 mm，缠绕间隙为6 mm）
的石英管组成。
自制等离子体电源：输出电压在0.5～20 kV之间可调，工作频率分为14 kHz和
18 kHz两档。
1.2 实验装置与方法
1.2.1 实验流程
如图1所示实验流程，10根冲击式采样管（10 mL）内装液态乙酸乙酯，置于由
冰水控制温度的恒温水浴中，以空气为载气，其在引风机的作用下由管道自上而下
进入等离子体发生管内。乙酸乙酯分子与发生管中的各种高能带电粒子、自由基等
发生化学反应，从而被去除。
分别在气路进口、等离子体反应管后设取样孔，采用气相色谱仪检测乙酸乙酯处理
前后的质量浓度，并计算其降解率。
1.2.2两级等离子体反应管的连接
如图2所示，反应管A，B通过弯头（内径为59mm，外径为63 mm的聚氯乙
烯管相连接）。乙酸乙酯蒸汽自上而下分别通过A管、B管。抽风机连接在B管
后，以抽气形式使气体依次通过两根反应管，管内为负压。分别在气路进口、A管
后B管前、B管后取样，送去检测仪器进行分析。
图1 实验流程1—空气钢瓶；2—转子流量计；3—气瓶（乙酸乙酯）；4—恒温
水浴槽；5—套管式DBD反应装置；6—引风机；7—采样口；8—活性炭吸附尾
气处理装置；9—气相色谱仪
图2 两级等离子体反应管串联图
由于等离子体反应管放电会使管路温度升高，影响风速大小，故取样时应提前开启
等离子体反应管0.5 h以上，以消除其对风速的影响。待装置运行稳定后，采用真
空泵进行取样。
本实验中，气相色谱仪的各项参数设置如下：色谱柱温度为120℃，汽化室温度
为170℃；放大倍数为10倍；氮气压力为0.1 MPa，氢气压力为0.1 MPa，空气
压力为0.07 MPa。
2 结果与讨论
2.1 风速对乙酸乙酯降解率的影响
风速是影响污染物降解率的重要因素之一，主要影响气体在反应管内的停留时间。
固定乙酸乙酯的进气质量浓度为500 mg/m3、外施电压为14 kV、工作频率为
14 kHz，调节风速在0.5～2.5 m/s内变化，考察乙酸乙酯降解率随风速的变化情
况，结果如图3所示。
图3 风速对乙酸乙酯降解率的影响
由图3可知，当风速增大时，乙酸乙酯的降解率降低。当风速从0.5 m/s增加至
2.5 m/s时，乙酸乙酯去除率从66%下降至23%。可见，风速变化通过影响污染
物在反应管中的停留时间，从而对其降解率产生影响。在输入能量一定时，风速越
大，气体停留时间越短，乙酸乙酯分子与高活性粒子的碰撞几率也就越小，最终导
致降解乙酸乙酯分子数量的减少。
2.2 外施电压对乙酸乙酯降解率的影响
固定风速为0.5 m/s、乙酸乙酯质量浓度为500 mg/m3、工作频率为14 kHz，
通过调节反应管外施电压，考察电压对乙酸乙酯降解率的影响，结果如图4所示。
图4 外施电压对乙酸乙酯降解率的影响
由图4可知，当外施电压从10 kV增大至16 kV时，降解率先增大后减小，在
13～14 kV之间达到峰值。
电压升高有助于活性粒子与气体分子的碰撞，强化能量传递。Futamura等[11]认
为，在等离子体中，能量的传递是不充分的，电压过高会影响能量向气体分子的传
递，此时气体分子加速运动且撞击管壁的次数增多，使能量从动能转化为热能。因
此，实际应用中，应选择最佳电压，以使能量传递更加有效。
2.3 单级反应管与两级反应管串联对乙酸乙酯降解率的影响
固定风速为0.5 m/s、乙酸乙酯质量浓度为500 mg/m3、外施电压为14 kV、工
作频率为14 kHz。检测时，先开启A管、关闭B管，测定A管对乙酸乙酯的去
除率；再关闭A管、开启B管，测定B管对乙酸乙酯的去除率；最后，同时开启
两根反应管，测定两根反应管串联时乙酸乙酯的去除率。实验结果如图5所示。
图5 两级串联和单管工作对比情况
由图5可以看出，反应管A，B的串联装置对乙酸乙酯的降解率可达82%，优于
反应管单独作用时的降解率。出现该结果的原因在于：（1）在本实验体系中，气
体在等离子体反应管内的停留时间很短（不到1 s），反应体系中产生的活性碎片
及臭氧等未充分反应即进入第二级反应管，从而获得了进一步反应的场所和时间；
（2）第二级反应管不仅对乙酸乙酯进行解离，还对反应体系中的活性组分进行二
次激发，从而提高了乙酸乙酯的反应几率。Harling等[12]分别以甲苯和乙烯为目
标污染物，经研究发现，多级非平衡等离子体反应管的去除效果与单级反应管相比
有质的飞跃。本实验中，两级等离子体反应管串联使用对乙酸乙酯的处理效率高于
两根反应管单独工作时的效率，与其研究结果相符。
2.4 能耗效率比较
为考察套管式DBD等离子体的能耗效率，电源工作状态分别设置为两种工作模式：
（1）低频高压模式，工作频率为14 kHz、外施电压为14 kV；（2）高频低压模
式，工作频率为18 kHz、外施电压8 kV。
固定风速为0.5 m/s，乙酸乙酯浓度质量为500 mg/m3，两种工作模式下乙酸乙
酯的降解情况如图6所示。
图6 等离子体电源工作频率对降解乙酸乙酯的影响1—高频低压模式；2—低频高
压模式
由图6可以看出，输入电压提高后，虽然工作频率有所降低，但乙酸乙酯的降解
率仍有较大提高。相较于电源工作频率，外施电压对乙酸乙酯降解率的影响更为明
显。原因为：随着外施电压的升高，反应系统的放电功率及电场的能量密度明显提
高，即放电系统的能量不断增加。能量密度增大，则体系中产生的高能电子和活性
基团的数目不断增加，因而污染物与活性粒子的碰撞几率不断增加，参与反应的污
染物分子数目也相应增加；而在同一初始质量浓度条件下，污染物分子总数保持不
变，因此，被轰击降解的污染物分子比例不断增加，从而使降解率不断提高。郭玉
芳等[13]在研究DBD降解NOx时也曾得出类似的结论。
3 结论
风速越低越有利于乙酸乙酯的降解；随外施电压的提高，乙酸乙酯降解率呈现先升
高后降低的趋势，在13～14 kV内存在最佳工作电压。
串联反应管有助于提高乙酸乙酯的降解率，两级串联装置的降解率可达82%。相
较于电源工作频率，外施电压对乙酸乙酯降解率的影响更为明显，与高频低压模式
相比，低频高压模式下乙酸乙酯的降解率提高了38%。
参考文献：
[1]乙酸乙酯的市场分析[J].国内外香化信息,2008(6):1-2.
[2]孙玉梅,全燮,陈景文,等.生物过滤法去除废气中乙酸乙酯及填料性质研究 [J].大连
理工大学学报,2002,42(1):51-55.
[3]张宝,刘志广,王新平.活性炭对乙酸乙酯的吸附和再生[J].应用化
学,2009,26(3):337-341.
[4]LIU Y H,QUAN X,SUN Y M,et aneous removal of ethyl acetate
and toluene in air streams using compost-based biofilters[J].Journal of
Hazardous Materials,2002,95(1/2):199-213.
[5]WEN J P,CHEN Y,CHEN D Y,et l ofethyl acetate in air streams
using a gas-liquid-solid three-phase flowairlift loop
bioreactor[J].Biochemical Engineering Journal,2005,24(2):135-139.
[6]GALES L,MENDES A,COSTA l of acetone,ethyl acetate and
ethanol vapors from air using a hollowfiber PDMS membrane
module[J].Journal ofMembrane Science,2002,197(1/2):211-222.
[7]KOUTINAS M,PEEVA L G,LIVINGSTON A attempt to compare the
performance of bioscrubbers and biotrickling filters for degradation of
ethyl acetate in gas streams[J].Journal of Chemical Technology and
Biotechnology,2010,11(80):1252-1260.
[8]李晶欣,张欣,李坚,等.介质阻挡放电降解甲苯的实验研究[J].工业安全与环
保,2011,37(5):23-25.
[9]LIANG W J,FANG H P,LI J,et mance of non-thermal DBD plasma
reactor during the removal of hydrogen sulfide[J].Journal of
Electrostatics,2011,69(3):206-213.
[10]KUWAHARA T,OKUBO M,KUROKI T,et removal characteristics
of a laminated film-electrode packed-bed nonthermal plasma
reactor[J].Sensors,2011,11(6):5529-5542.
[11]FUTAMURA S,ZHANG A H,YAMAMOTO dependence of
nonthermal plasma behavior of VOCs on their chemical
structures[J].Journal of Electrostatics,1997,42(1/2):51-62.
[12]HARLING A M,GLOVER D J,WHITEHEAD J C,et method for
enhancingthe destruction ofenvironmental pollutants by the combination
of multiple plasma discharges[J].Environmental
Science&Technology,2008,42(12):4546-4550.
[13]郭玉芳,叶代启.废气治理的低温等离子体-催化协同净化技术 [J].环境污染治理
技术与设备,2003,4(7):41-46.
2024年4月4日发(作者：姜秀丽)
套管式DBD等离子体降解乙酸乙酯影响因素研究
魏恒;董晓丹
【摘 要】以乙酸乙酯为目标污染物,采用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器探讨
其在常温常压下的降解过程,研究了管道风速、外施电压、反应管级数、工作频率
等工艺参数对其降解率的影响.实验结果表明:风速越低越有利于乙酸乙酯的降解;随
外施电压的提高,乙酸乙酯去除率呈现先升高后降低的趋势,在13～14 kV内存在最
佳工作电压;串联反应管有助于提高乙酸乙酯的降解率,两级串联装置的降解率可达
82％;相较于电源工作频率,外施电压对乙酸乙酯降解率的影响更为明显,与高频低压
模式相比,乙酸乙酯在低频高压模式下的降解率提高了38％.
【期刊名称】《上海化工》
【年(卷),期】2018(043)001
【总页数】4页(P15-18)
【关键词】低温等离子体;乙酸乙酯;介质阻挡放电
【作 者】魏恒;董晓丹
【作者单位】宝武集团环境资源科技有限公司 上海201900;宝武集团环境资源科
技有限公司 上海201900
【正文语种】中 文
【中图分类】X512
乙酸乙酯是常见的酯类化合物，属于挥发性有机化合物（VOCs），是一种无色易
燃易挥发的液体。乙酸乙酯性质稳定，在工业上应用广泛，排入环境空气中可对人
们的生活和工作造成一定的影响，并对人体健康造成一定程度的危害，因而有关酯
类工业废气的治理日益受到关注[1-7]。
介质阻挡放电（DBD）技术具有空间反应区域大，可在大气压强下工作，可防止
在放电空间形成局部火花或弧光放电，有效降低能耗等优点，具有良好的工业化应
用前景[8-10]。
本研究采用套管式DBD低温等离子技术对流动态乙酸乙酯废气进行降解，研究了
管道风速、外施电压、反应管级数、工作频率等工艺参数对乙酸乙酯去除率的影响，
提出了优化的工艺运行条件。
1 实验部分
1.1 实验药品和仪器
1.1.1 气体和试剂
高纯氮（载气）：纯度≥99.999%，上海浦江特种气体有限公司；空气：上海五钢
气体有限责任公司。工业氢气：纯度≥99.5%，上海中远化工有限公司；乙酸乙酯：
纯度≥99.5%，上海试剂一厂。
1.1.2 实验仪器
GC930气相色谱仪：上海海欣色谱仪器有限公司；CZR型离心引风机（功率为
60 W），上海兴益风机厂；QDF-3型热球式风速计，北京检测仪器有限公司；
2XZ-4型旋片式真空泵，上海真空泵厂有限公司。
自制等离子体反应管：由内、外两根石英玻璃管组成，外管内径为52 mm，内管
外径为35 mm，厚度均为2 mm；内电极为不锈钢片，紧贴内管内壁；外电极由
外壁缠绕16圈不锈钢条（宽度为5 mm，厚度为0.3 mm，缠绕间隙为6 mm）
的石英管组成。
自制等离子体电源：输出电压在0.5～20 kV之间可调，工作频率分为14 kHz和
18 kHz两档。
1.2 实验装置与方法
1.2.1 实验流程
如图1所示实验流程，10根冲击式采样管（10 mL）内装液态乙酸乙酯，置于由
冰水控制温度的恒温水浴中，以空气为载气，其在引风机的作用下由管道自上而下
进入等离子体发生管内。乙酸乙酯分子与发生管中的各种高能带电粒子、自由基等
发生化学反应，从而被去除。
分别在气路进口、等离子体反应管后设取样孔，采用气相色谱仪检测乙酸乙酯处理
前后的质量浓度，并计算其降解率。
1.2.2两级等离子体反应管的连接
如图2所示，反应管A，B通过弯头（内径为59mm，外径为63 mm的聚氯乙
烯管相连接）。乙酸乙酯蒸汽自上而下分别通过A管、B管。抽风机连接在B管
后，以抽气形式使气体依次通过两根反应管，管内为负压。分别在气路进口、A管
后B管前、B管后取样，送去检测仪器进行分析。
图1 实验流程1—空气钢瓶；2—转子流量计；3—气瓶（乙酸乙酯）；4—恒温
水浴槽；5—套管式DBD反应装置；6—引风机；7—采样口；8—活性炭吸附尾
气处理装置；9—气相色谱仪
图2 两级等离子体反应管串联图
由于等离子体反应管放电会使管路温度升高，影响风速大小，故取样时应提前开启
等离子体反应管0.5 h以上，以消除其对风速的影响。待装置运行稳定后，采用真
空泵进行取样。
本实验中，气相色谱仪的各项参数设置如下：色谱柱温度为120℃，汽化室温度
为170℃；放大倍数为10倍；氮气压力为0.1 MPa，氢气压力为0.1 MPa，空气
压力为0.07 MPa。
2 结果与讨论
2.1 风速对乙酸乙酯降解率的影响
风速是影响污染物降解率的重要因素之一，主要影响气体在反应管内的停留时间。
固定乙酸乙酯的进气质量浓度为500 mg/m3、外施电压为14 kV、工作频率为
14 kHz，调节风速在0.5～2.5 m/s内变化，考察乙酸乙酯降解率随风速的变化情
况，结果如图3所示。
图3 风速对乙酸乙酯降解率的影响
由图3可知，当风速增大时，乙酸乙酯的降解率降低。当风速从0.5 m/s增加至
2.5 m/s时，乙酸乙酯去除率从66%下降至23%。可见，风速变化通过影响污染
物在反应管中的停留时间，从而对其降解率产生影响。在输入能量一定时，风速越
大，气体停留时间越短，乙酸乙酯分子与高活性粒子的碰撞几率也就越小，最终导
致降解乙酸乙酯分子数量的减少。
2.2 外施电压对乙酸乙酯降解率的影响
固定风速为0.5 m/s、乙酸乙酯质量浓度为500 mg/m3、工作频率为14 kHz，
通过调节反应管外施电压，考察电压对乙酸乙酯降解率的影响，结果如图4所示。
图4 外施电压对乙酸乙酯降解率的影响
由图4可知，当外施电压从10 kV增大至16 kV时，降解率先增大后减小，在
13～14 kV之间达到峰值。
电压升高有助于活性粒子与气体分子的碰撞，强化能量传递。Futamura等[11]认
为，在等离子体中，能量的传递是不充分的，电压过高会影响能量向气体分子的传
递，此时气体分子加速运动且撞击管壁的次数增多，使能量从动能转化为热能。因
此，实际应用中，应选择最佳电压，以使能量传递更加有效。
2.3 单级反应管与两级反应管串联对乙酸乙酯降解率的影响
固定风速为0.5 m/s、乙酸乙酯质量浓度为500 mg/m3、外施电压为14 kV、工
作频率为14 kHz。检测时，先开启A管、关闭B管，测定A管对乙酸乙酯的去
除率；再关闭A管、开启B管，测定B管对乙酸乙酯的去除率；最后，同时开启
两根反应管，测定两根反应管串联时乙酸乙酯的去除率。实验结果如图5所示。
图5 两级串联和单管工作对比情况
由图5可以看出，反应管A，B的串联装置对乙酸乙酯的降解率可达82%，优于
反应管单独作用时的降解率。出现该结果的原因在于：（1）在本实验体系中，气
体在等离子体反应管内的停留时间很短（不到1 s），反应体系中产生的活性碎片
及臭氧等未充分反应即进入第二级反应管，从而获得了进一步反应的场所和时间；
（2）第二级反应管不仅对乙酸乙酯进行解离，还对反应体系中的活性组分进行二
次激发，从而提高了乙酸乙酯的反应几率。Harling等[12]分别以甲苯和乙烯为目
标污染物，经研究发现，多级非平衡等离子体反应管的去除效果与单级反应管相比
有质的飞跃。本实验中，两级等离子体反应管串联使用对乙酸乙酯的处理效率高于
两根反应管单独工作时的效率，与其研究结果相符。
2.4 能耗效率比较
为考察套管式DBD等离子体的能耗效率，电源工作状态分别设置为两种工作模式：
（1）低频高压模式，工作频率为14 kHz、外施电压为14 kV；（2）高频低压模
式，工作频率为18 kHz、外施电压8 kV。
固定风速为0.5 m/s，乙酸乙酯浓度质量为500 mg/m3，两种工作模式下乙酸乙
酯的降解情况如图6所示。
图6 等离子体电源工作频率对降解乙酸乙酯的影响1—高频低压模式；2—低频高
压模式
由图6可以看出，输入电压提高后，虽然工作频率有所降低，但乙酸乙酯的降解
率仍有较大提高。相较于电源工作频率，外施电压对乙酸乙酯降解率的影响更为明
显。原因为：随着外施电压的升高，反应系统的放电功率及电场的能量密度明显提
高，即放电系统的能量不断增加。能量密度增大，则体系中产生的高能电子和活性
基团的数目不断增加，因而污染物与活性粒子的碰撞几率不断增加，参与反应的污
染物分子数目也相应增加；而在同一初始质量浓度条件下，污染物分子总数保持不
变，因此，被轰击降解的污染物分子比例不断增加，从而使降解率不断提高。郭玉
芳等[13]在研究DBD降解NOx时也曾得出类似的结论。
3 结论
风速越低越有利于乙酸乙酯的降解；随外施电压的提高，乙酸乙酯降解率呈现先升
高后降低的趋势，在13～14 kV内存在最佳工作电压。
串联反应管有助于提高乙酸乙酯的降解率，两级串联装置的降解率可达82%。相
较于电源工作频率，外施电压对乙酸乙酯降解率的影响更为明显，与高频低压模式
相比，低频高压模式下乙酸乙酯的降解率提高了38%。
参考文献：
[1]乙酸乙酯的市场分析[J].国内外香化信息,2008(6):1-2.
[2]孙玉梅,全燮,陈景文,等.生物过滤法去除废气中乙酸乙酯及填料性质研究 [J].大连
理工大学学报,2002,42(1):51-55.
[3]张宝,刘志广,王新平.活性炭对乙酸乙酯的吸附和再生[J].应用化
学,2009,26(3):337-341.
[4]LIU Y H,QUAN X,SUN Y M,et aneous removal of ethyl acetate
and toluene in air streams using compost-based biofilters[J].Journal of
Hazardous Materials,2002,95(1/2):199-213.
[5]WEN J P,CHEN Y,CHEN D Y,et l ofethyl acetate in air streams
using a gas-liquid-solid three-phase flowairlift loop
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[6]GALES L,MENDES A,COSTA l of acetone,ethyl acetate and
ethanol vapors from air using a hollowfiber PDMS membrane
module[J].Journal ofMembrane Science,2002,197(1/2):211-222.
[7]KOUTINAS M,PEEVA L G,LIVINGSTON A attempt to compare the
performance of bioscrubbers and biotrickling filters for degradation of
ethyl acetate in gas streams[J].Journal of Chemical Technology and
Biotechnology,2010,11(80):1252-1260.
[8]李晶欣,张欣,李坚,等.介质阻挡放电降解甲苯的实验研究[J].工业安全与环
保,2011,37(5):23-25.
[9]LIANG W J,FANG H P,LI J,et mance of non-thermal DBD plasma
reactor during the removal of hydrogen sulfide[J].Journal of
Electrostatics,2011,69(3):206-213.
[10]KUWAHARA T,OKUBO M,KUROKI T,et removal characteristics
of a laminated film-electrode packed-bed nonthermal plasma
reactor[J].Sensors,2011,11(6):5529-5542.
[11]FUTAMURA S,ZHANG A H,YAMAMOTO dependence of
nonthermal plasma behavior of VOCs on their chemical
structures[J].Journal of Electrostatics,1997,42(1/2):51-62.
[12]HARLING A M,GLOVER D J,WHITEHEAD J C,et method for
enhancingthe destruction ofenvironmental pollutants by the combination
of multiple plasma discharges[J].Environmental
Science&Technology,2008,42(12):4546-4550.
[13]郭玉芳,叶代启.废气治理的低温等离子体-催化协同净化技术 [J].环境污染治理
技术与设备,2003,4(7):41-46.